随着便携式电子设备和电动汽车的飞速发展,对锂离子电池正负极材料提出了更高要求。目前使用最多的负极材料-石墨负极,其理论容量较低(372 mAh g-1),已经难以满足当下的需求。硅由于其理论容量高、储量丰富被广泛关注。然而,硅在充放电反应过程中,会出现巨大的体积变化（>300%）,导致电极材料破碎、脱离电接触,固态电解质界面膜反复生成和破碎、不断消耗电解液、库伦效率低等问题。研究者们提出了多种解决办法,但大多过程复杂、产物昂贵且难以大规模生产,极大阻碍了硅负极的应用。一氧化硅材料（SiO）,因其储量丰富、价格低廉、理论容量相对石墨较高,同时相对硅负极具有较小的体积膨胀（200%）引起许多学者的关注。但其仍然存在制备过程能耗高、成本高、导电性差、首圈库伦效率低、200%体积膨胀、倍率性能差等问题。研究者们尝试了各种表面工程策略,然而由于电极与表面导电介质之间固有的附着力较弱,在循环过程中,电极反复膨胀和收缩会使得导电介质破碎和脱落。因此,要将SiO负极实现全面商业化,必须先解决两个问题:1、SiO制备过程的高能耗高成本。2、SiO与导电介质之间的接触界面问题。针对SiO制备的高能耗高成本问题,我们提出了简单的球磨法合成SiO。我们以H2O和Si为原料,通过调控原料比例,即可实现在常温常压下可控制备SiOx。这种方法既能大大降低能耗,同时球磨法又是可以实现大规模生产的便捷方法,为SiO的合成提供了全新的思路。然而我们发现这种方法合成的SiOx电化学性能不够理想,其首圈比容量不到500 mAh g-1。因此,针对这一方法后续还需要有更多的探索和完善。针对界面接触问题,我们提出了一种基于石墨烯共价封装策略的硅基负极结构设计。我们以甲烷为碳源,在SiO纳米颗粒上高温生长石墨烯笼,这种设计的石墨烯笼在循环过程中可提供足够的机械强度和柔性缓冲,从而实现电极层面的电连接。更重要的是,在我们对生长条件的反复调控下,可以在生长石墨烯笼的同时在SiO和石墨烯之间实现Si-O-C共价键的形成。基于Si-O-C形成的共价结合显著提高了SiO与石墨烯之间的界面附着力,可以在反复膨胀收缩的循环过程中始终保持稳定的界面电接触,有利于稳定快速的电子和离子传输。我们制备的这种石墨烯封装SiO材料（SiO@G）即使是在0.5 C的倍率下,循环500圈后仍然具有97%的容量保持率。在2 C的高倍率下,SiO@G负极仍然表现出了700 mAh g-1的高可逆容量。我们成功将SiO材料的首圈库伦效率由其本征的50%提升至71%,并在5圈循环内迅速提升至99.5%。我们对循环后的SiO、SiO@C和SiO@G电极片进行对比,发现前两者发生明显的电极片膨胀破裂和活性物质脱落现象,而后者没有发生较大体积膨胀和破碎的现象。循环后的SiO@G颗粒在透射电子显微镜下,仍然能观测到石墨烯笼紧密贴合在SiO表面,未发生明显脱离和大片石墨烯缺失现象。这与电池优异的循环性能相印证。因此,共价结合的SiO@G负极具有显著的可逆性和倍率性能。我们预计这种石墨烯共价封装设计不仅有助于硅基负极的应用,也有利于需要调整界面行为的各种电池材料系统。本论文中通过对硅基材料的性能和瓶颈分析,提出SiO的低成本球磨制备法和共价石墨烯笼的表面修饰工程,从应用和性能两方面为SiO的实际应用提供更多参考。随着技术的不断完善,球磨法进行氧化物的合成有望应用到更多材料领域中。共价封装策略也有望在未来的表面工程领域得到更加广泛的应用。对于硅基负极问题的解决和推动,也是对锂离子电池研究的不断深入和探索。