MY2Cl7:Ce(M=Cs,Rb)复合稀土卤化物闪烁晶体的生长与闪烁性能研究

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近年来,稀土卤化物闪烁晶体以其光产额高、响应时间快、优异的能量分辨率和非常好的时间分辨率,在闪烁探测领域中引起了越来越多的关注。这些晶体的光输出通常在30000至80000 ph/Me V之间,能量分辨率为3.0%~7.0%(能量为662keV的γ射线),闪烁衰减时间范围为20~50 ns。新型稀土卤化物闪烁晶体可细分为两类,主要为单稀土卤化物(REX3)和复合稀土卤化物。Ce3+离子作为发光剂掺入复合稀土卤化物基质中可以制备性能优良的闪烁晶体,主要利用晶体辐射跃迁的机理来探测X射线,γ射线等高能射线以及α粒子等高能粒子。本论文主要研究了两种基于MY2Cl7:Ce体系的新型闪烁体CsY2Cl7:Ce和RbY2Cl7:Ce,使用Bridgman-Stockbarger法在密封石英坩埚中成功生长出晶体,测量闪烁性能表征,讨论了此类晶体的生长工艺和各种性能优势,主要研究工作如下:1.CsY2Cl7:Ce晶体原料的前期处理与多晶料合成,晶体生长与样品物相性能和闪烁性能表征。以纯度不低于99.99%的无水Cs Cl、YCl3和CeCl3粉末作为原料,按一定比例研磨混合,通过高温固相法合成多晶料。利用Bridgman-Stockbarger法成功生长晶体,晶体大部分透明,具有少量解理面,解理透明部分得到长9 mm×6 mm的CsY2Cl7:Ce晶体。使用粉末XRD分析仪,得到能够与标准的CsY2Cl7标准PDF卡片相对应的数据,CsY2Cl7的晶胞参数为:a=13.354(?),b=6.967(?),c=7.922(?),Z=4,晶体晶系属于正交结构,密度为3.151 g/cm3。由DTA曲线得知CsY2Cl7晶体的熔点为622℃。晶体在紫外可见激发下存在260和335 nm两个激发峰,分别对应Ce3+的电子从4F轨道跃迁至5d轨道中的T2g与Eg两个能级组态,紫外可见和X射线激发的发射光谱峰位于390 nm。使用激发源为137Cs的γ射线多道能谱仪测得数据,通过拟合计算得知晶体样品的能量分辨率为18.7%,闪烁衰减时间为20 ns。2.RbY2Cl7:Ce多晶体原料的前期处理与多晶料合成,晶体生长与样品物相性能和闪烁性能表征。以纯度不低于99.99%的无水Rb Cl、YCl3和CeCl3粉末作为原料,按一定比例研磨混合,通过高温固相法合成多晶料。使用Bridgman-Stockbarger法成功生长晶体,晶体大部分透明,具有少量解理面,解理透明部分得到长10 mm×5 mm的RbY2Cl7:Ce晶体。使用粉末XRD分析仪测试对数据进行计算分析,得到RbY2Cl7的晶胞参数为:a=12.7469(?),b=06.9302(?),c=12.6655(?),Z=4,晶体为正交结构。DTA曲线得知RbY2Cl7晶体的熔点为617℃。晶体在紫外可见激发下存在260和336 nm两个激发峰,同样分别对应Ce3+电子从4F轨道跃迁至5d轨道中的T2g与Eg两个能级组态,紫外可见和X射线激发的发射光谱峰位于389 nm。使用激发源为137Cs的γ射线多道能谱仪测得数据后通过拟合计算得知晶体样品的能量分辨率为9.8%,闪烁衰减时间为35 ns,RbY2Cl7:Ce晶体性能相比CsY2Cl7:Ce晶体更为优异。
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