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甲烷作为天然气的最主要成分，除了通过催化转化的方法转化为化工产品外，目前最大的用途是作为其他化石燃料的替代品直接转化为热能。为了提高甲烷的燃烧效率，降低其均相燃烧过程中所产生的大气污染（CO、NOx等），甲烷催化燃烧已经成为最有效手段之一。而提高催化剂的低温催化活性，降低甲烷的起燃温度，一直以来都是研究的重点和难点。 钯基催化剂是甲烷催化燃烧活性最高的催化剂，但是对于其在甲烷催化燃烧反应过程中的主要活性位仍然有一定的争议。本论文通过选用H-ZSM-5、Al2O3、CeO2等不同的载体，制备了不同系列的负载型Pd催化剂。通过实验、表征、理论计算等手段，对甲烷催化燃烧反应过程中的反应机理、反应活性位等进行了系统的研究，得到如下结果: (1)采用沉积法，通过调节制备时的pH值，制备了系列的Pd/H-ZSM-5催化剂，其中在pH值为8.0时所得Pd/H-ZSM-5(8.0)催化剂对甲烷催化燃烧反应表现出了优异的低温活性和稳定性，在320℃时即可实现CH4的完全氧化。通过XPS、原位红外等表征，结合DFT理论计算，发现Pd物种可以通过酸碱作用与H-ZSM-5表面的Br(o)sted酸性位发生作用，从而锚定在载体的表面。H-ZSM-5表面的Br(o)nsted酸性位可以有效地修饰Pd物种的电子结构和配位结构，其中低配位的Pd物种更有利于催化甲烷燃烧反应。[AlO2]Pd(OH)-ZSM-5是催化剂中活性最高的活性位点，Pd物种带来的强Lewis酸性位和PdOx物种提供的碱性均可以促进C-H键的活化，降低反应的能垒，从而提高Pd/H-ZSM-5催化剂的活性。 (2)分别以还原沉淀法和等体积浸渍法制备了系列Pd/CeO2催化剂，其中以水合肼为还原剂所得Pd/CeO2(HHA)催化剂具有最高的低温反应活性和稳定性，其T90为332℃，并在320℃下持续反应100h后，活性基本保持不变。表征结果表明在Pd/CeO2催化剂中均存在有两种不同化学状态的Pd物种，分别是以Pd2+形式存在于CeO2表面的PdO颗粒和以Pdδ+(2＜δ≤4)形式存在于Pd-CeO2界面上的PdxCe1-xO2物种。其中PdO是CH4催化燃烧的活性中心，其含量和催化剂的活性呈线性正相关;PdxCe1-xO2物种是在Pd-CeO2界面处由于Pd物种进入CeO2的晶格而形成的，可起到提供活性氧传输通道的作用。随着更多的Pd物种进入CeO2的晶格，使得PdxCe1-xO2结构的含量增加，PdxCe1-xO2传输层的厚度也随之增加，不仅会抑制CeO2载体的活性晶格氧向Pd之间的迁移和补充速率，而且在反应过程中会捕获反应产物CO2，从而降低催化剂的反应活性。 (3)采用浸渍法制备了负载型的Pd-Al2O3催化剂，分别通过不同的预处理条件得到Pd/Al2O3（H2还原）、PdO/Al2O3（焙烧）和Pd-O2/Al2O3（H2还原后250℃预吸附氧）催化剂，其中在贫燃气氛下PdO/Al2O3催化剂具有最高的甲烷催化燃烧活性。结合表征结果，发现催化剂的甲烷燃烧活性与表面Pd物种的氧化程度呈对应关系。CH4在PdO物种上发生完全氧化反应，而在金属态Pd物种则发生的是裂解反应。随着脉冲反应的进行，PdO中的氧物种被逐渐消耗，向金属态Pd转化，在此过程中催化剂上CH4的转化率出现先降低后升高的“反火山型”的变化趋势。通过采用具有良好供氧能力的CeO2为载体，可以延缓Pd物种从氧化态到金属态的转变过程。