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无机卤化铅钙钛矿CsPbX3(X=Br,Cl或I)纳米晶是一种新型的半导体材料,因其制备方法简单、量子产率高、半峰宽窄、带隙可调、载流子迁移率高,在太阳能电池、光探测器、发光二极管、激光等光电领域均表现出巨大的应用前景。然而该材料仍然存在一些尚未解决的问题,例如其表面缺陷较多会影响发光性质下降、稳定性不够理想、铅元素具有较高毒性等。如何提高发光性能和稳定性,降低该材料的毒性是目前面临的重要课题,也是实现其商业化应用的关键问题。在本文中,我们以钙钛矿ABX3型中的B位和X位离子做为研究对象,采用离子调控的方式,增强了无机卤化铅钙钛矿纳米晶的光学性质和稳定性,并利用同步辐射谱学技术对其中的发光机理进行了详细探讨。论文具体研究内容包括:(1)Mn2+掺杂CsPb(Br/Cl)3纳米晶的制备和发光机理的研究。通过室温法成功合成了Mn2+掺杂CsPb(Br/Cl)3。X射线衍射(XRD)和X射线吸收精细结构(XAFS)结果显示Mn2+的引入不会改变CsPbX3纳米晶的长程有序,但会导致局部晶格收缩。X射线激发光致发光光谱(XEOL)表明钙钛矿激子发射带的强度和波长变化都与激发能量有关,而Mn发射带只有强度变化与激发能量有关。通过拟合结果发现,钙钛矿发射带是由两个重叠的发射峰组成,峰位置的红移和强度变化主要是由这两种成分强度比的变化引起。Mn2+掺杂CsPb(Br/Cl)3的Mn发射带不能通过直接激发Mn电子形成,需要通过钙钛矿近带隙激子的能量转移才能实现。(2)Pr3+掺杂CsPbCl3纳米晶发光性质的研究。采用热注法制备了 CsPbCl3和不同Pr3+浓度的掺杂钙钛矿纳米晶,实现对CsPbCl3主体晶格中Pb的部分替换,最高掺杂达到9%。Pr3+掺杂对主体晶格的能带结构和晶体结构的影响很小且Pr3+引入也不会产生新的发射带,但能显著提升钙钛矿的量子产率(最高达到78.9%)。XAFS拟合结果表明掺杂PrCl3会引入额外的Cl-,增加Pb的配位数,减少钙钛矿表面Cl-空位,实现了表面钝化,增强了荧光强度。另外,XEOL结果表明Pr3+会在导带以下形成施主态,改善了 CsPbCl3纳米晶的电子性能,从而使其光学性质得以提升。(3)过量Br-对CsPbBr3纳米晶发光稳定性的影响。通过加入四辛基溴化胺这种表面改性剂向已合成的CsPbBr3中引入额外的Br-离子,结果表明相比于原CsPbBr3纳米晶,经过表面改性后的钙钛矿纳米晶显示出更好的发光稳定性,这是由于Br-修复了表面陷阱态。此外,在改性过程中还伴随着微量CsPbBr3纳米晶向Cs4PbBr6纳米晶的相转化过程,生成的新相提供的表面钝化为稳定性提高的另一个原因。