神经形态计算旨在通过模拟大脑神经网络的信息处理模式来大幅度提高计算机的信息处理能力,用基本元器件构建神经形态结构、实现神经形态计算引起了学术界广泛的关注。被誉为第四种基本元器件的忆阻器可以通过其电导态的改变来记忆输入的刺激,其刺激响应模式可与神经网络的基本连接单元—突触的可塑性比拟,使得用忆阻器实现类脑计算成为可能。突触可塑性是生物学习记忆功能的生理基础,然而当前关于忆阻器模拟突触可塑性的研究方面,所模拟的可塑性局限于基本的Hebb规则框架,神经科学研究结果表明Hebb规则在诠释神经网络功能方面有很大的局限性,算法科学的研究结果也已经表明实现多种突触功能的必要性,因此为了构建有效的功能全面的神经形态结构,在忆阻器中除了模拟基于Hebb规则的突触可塑性,探索其他的突触功能是必不可少的。另外,关于器件构筑方面,当前研究的忆阻器主要集中于无机氧化物三明治结构,材料来源单一,机理为器件内部电场激励的离子迁移过程,然而该过程对器件的结构与成分极其敏感,具有很大的随机性,从而造成器件的忆阻响应曲线较为粗糙、信噪比低的特点,而生物突触权重的塑造过程是随累积输入信号量连续变化的,因此粗糙波动的忆阻行为不利于神经计算功能的实现。本博士论文基于阻变存储器的研究结果,在深入理解存储器与忆阻器关系的基础上,结合有机半导体材料分子结构稳定、多功能位点集成、结构易裁剪等优点,以有机半导体光电器件为研究对象,以多形式忆阻响应调控为研究视角,通过调整器件载流子过程、器件结构以及器件能级、探索新机理、引入多种调控信号等策略,成功地构建了一系列有机半导体忆阻器（系统）,得到了较为平滑渐变的多功能响应曲线,力图为神经形态计算的实现提供更多的器件平台。包括以下几个方面:首先,相比于随机的离子过程我们利用结构稳定的有机共轭半导体酞菁铜（Cu Pc）分子实现了基于电子过程的忆阻行为,该器件中忆阻响应源自于电荷的传输与俘获过程,利用其平滑渐变的忆阻曲线模拟了基于Hebb规则的学习记忆规律,并探索了该忆阻器在非平衡刺激信号(S_兴奋≠S_抑制)下保持自稳定的性质,模拟了突触稳态可塑性、习惯化敏感化可塑性,为设计自适应动态稳定的神经形态结构提供了新颖的多功能元器件。接着,我们进一步在Cu Pc基忆阻器中引入阳极修饰层Li F通过调整器件能级配置的策略,得到了具有整流特征的电子型忆阻器（整流比、开关比可同时达到10³）,基于此我们构建了整流型和电阻型电突触,与当前模拟的化学突触互补。另外,在离子基忆阻器方面,为了解决固体忆阻器中离子传输随机性的问题,我们利用钙钛矿的组分原料PbI₂溶液和有机胺溶液构建了液体忆阻器,在该器件中离子的运动在有机溶剂分子的缓冲下变得较为温和,能够在>50圈电压扫描下仍然具有平滑渐变的忆阻特征曲线,体现了液体忆阻器的优势所在。我们还利用氧化石墨烯（GO）制备了平面型器件,该平面器件中离子的传输在1 V低压下仍然具有平稳易控的特征,我们探索了刺激信号幅值、频率、弛豫依赖的极化退极化行为,模拟了突触中递质的释放与恢复过程,进而模拟了突触的可控性多重抑制行为,与当前主要模拟的突触兴奋行为形成互补。此外,考虑到两端口器件难以实时传输并调控信号的缺点,我们基于有机半导体晶体管双极型存储器,利用光信号和电信号调控器件中电子和空穴的俘获过程创造性地模拟了突触的学习记忆的过程以及神经元的兴奋抑制调控（耐受时间>30000 s,信噪比>155 dB）,进一步探索了光电神经元在非平衡光电信号刺激下的稳态可塑性,成功地构建了信号传输与信号调控可实时操作更接近生物突触的人工光电突触,为设计高效的光电神经形态结构提供了多功能的基本元器件。