【摘 要】
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热电材料以三大热电效应为基础,其相关研究在新型能源的开发、废热的有效利用等方面具有重要的价值。Bi2Te3基热电材料具有优异的室温热电性能,已成功实现商业化应用。与p型Bi2Te3基合金相比,n型Bi2Te3基合金的热电性能普遍较低,限制了器件的性能提升。为了推广Bi2Te3基热电材料的商业化应用,有效提高n型Bi2Te3基合金的热电性能成为关键。大量的研究表明,在n型Bi2Te3基合金中,Bi2
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热电材料以三大热电效应为基础,其相关研究在新型能源的开发、废热的有效利用等方面具有重要的价值。Bi2Te3基热电材料具有优异的室温热电性能,已成功实现商业化应用。与p型Bi2Te3基合金相比,n型Bi2Te3基合金的热电性能普遍较低,限制了器件的性能提升。为了推广Bi2Te3基热电材料的商业化应用,有效提高n型Bi2Te3基合金的热电性能成为关键。大量的研究表明,在n型Bi2Te3基合金中,Bi2Te2.7Se0.3具有最优异的热电性能。本文从提高Bi2Te3基化合物热电性能的角度出发,对n型Bi2Te2.7Se0.3进行了系统研究,取得的主要成果如下:（1）由于Bi2Te3基热电材料应用在室温附近,因此提高n型Bi2Te3的室温热电性能是其实际应用的关键。本研究表明Cd是一种非常有效的掺杂剂,可以通过降低载流子浓度来优化样品的室温热电性能。首先,掺杂Cd导致载流子浓度减小,塞贝克系数增大和电导率减小。其次,电导率的显著减小引起电子热导率的大幅度减小。最后,Cd部分取代Bi引起的晶格无序,增强了声子散射,导致晶格热导率减小。电子热导率和晶格热导率的共同减小导致样品的总热导率显著减小。同时,载流子浓度的减小导致样品的最优热电性能向室温方向移动。最终,在垂直热压方向上,Cd0.004Bi1.996Te2.7Se0.3样品的z T峰值在448 K时达到0.97。这一结果表明,可以通过降低载流子浓度,对n型Bi2Te2.7Se0.3样品的室温热电性能进行优化。（2）由于Bi2Te3基合金具有大量本征缺陷,材料的热电性能可以通过调控这些缺陷来提高。在本文中,通过在Bi2Te2.7Se0.3中引入过量Bi实现了对本征缺陷的调控。首先,过量Bi导致反位缺陷(BiTe′,BiSe′)增多,进而引起载流子浓度的减小。载流子浓度的减小导致样品的塞贝克系数增大和电导率减小。其次,电导率的显著减小引起电子热导率的大幅度减小;反位缺陷的增多导致了声子散射的增强和晶格热导率的减小。电子热导率和晶格热导率的共同减小导致样品的总热导率显著减小。最终,样品的最优热电性能向室温方向移动,Bi2.008Te2.7Se0.3样品在垂直热压方向上的z T峰值在348 K时达到0.88。这一结果表明,可以通过调控本征缺陷,对n型Bi2Te2.7Se0.3样品的热电性能进行优化。
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