自旋和电荷注入机制分离的新型稀磁半导体的探索与研究

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本论文系统研究了基于“122”型AM2X2结构、“1111”型ZrCuSiAs结构以及“111”型类GaAs立方结构的自旋和电荷机制分离的新型稀磁半导体功能材料,包括:基于Ⅰ-Ⅱ2-Ⅴ2族的稀磁半导体(Sr,Na)(Zn,Mn)2As2、(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2、(Ba,K)(Cd,Mn)2As2及(Ba,La)(Zn,Mn)2As2的发现及基本物理性质研究;“1111”型新型半导体材料BaFRAs(R=Zn,Mn)的发现及其常压和高压的物性研究,并在此基础上发现了具有ZrCuSiAs结构的新型氟基半导体材料(Ba,K)F(Zn,Mn)As并对其基本物理性质开展研究;以及Ⅰ-Ⅱ-Ⅴ族的稀磁半导体Li(Zn,R,Mn)As(R=Co,Ni,Ga,In)的发现及基本物理性质研究。主要内容包括:  一、开展对“122”型稀磁半导体材料的研究,并发现了具有CaAl2Si2型六方结构的稀磁半导体(Sr,Na)(Zn,Mn)2As2、(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2、(Ba,K)(Cd,Mn)2As2以及具有四方ThCr2Si2的新型稀磁半导体(Ba,La)(Zn,Mn)2As2。这几个体系都实现了自旋和电荷注入机制的分离。在(Sr, Na)(Zn,Mn)2As2体系中,在Sr的位置上掺入Na,Zn的位置上掺入Mn,(Sr,Na)(Zn,Mn)2As2体系的最高TC为20K。μSR实验测量表明体系表明这个体系可能与之前发现的几个体系的稀磁半导体的铁磁机制不同。(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2体系的最高TC为13K。磁性测量表明(Sr,Na)(Cd,Mn)2As2的矫顽力很小,约为~24Oe,是软磁材料,有利于人工自旋调控。(Ba,K)(Cd,Mn)2As2的最高TC为15K。电输运测量表明,当Mn掺杂浓度大于等于30%时,体系具有很大的负磁阻效应,接近~-100%。在(Ba,La)(Zn,Mn)2As2体系中我们利用高压成功地在Ba的位置上掺入La,Zn的位置上掺入Mn成功合成了稀磁半导体(Ba,La)(Zn,Mn)2As2,该体系的最高TC为220K。电输运表明体系的空穴载流子浓度为1021cm-3。这个体系成功地在Ba2+上掺入了La3+,引入多余的电子,对研究n型稀磁半导体具有很重的意义。  二、在探索“1111”型稀磁半导体的基础上,发现了具有ZrCuSiAs结构的新材料BaFRAs(R=Zn,Mn)。我们在高压下研究了BaFZnAs材料的结构,并得出该材料的体弹模量是56GPa。原位高压同步辐射和高压拉曼散射实验表明BaFZnAs从常压到17.5GPa下没有发生相变。电性测量和磁性测量表明BaFZnAs是能带为0.86eV的无磁性材料。BaFZnAs是作为新型稀磁半导体材料母体相的一个很好的候选材料。磁性测量表明BaFMnAs是一个反铁磁材料,转变温度TC约为490K,电性测量表明BaFMnAs是能带为0.46eV的半导体。  我们进一步在BaFZnAs材料上进行电荷与自旋的掺杂,并成功发现了具有ZrCuSiAs结构的新型半导体材料(Ba,K)F(Zn,Mn)As。在空穴(Ba,K)以及自旋(Zn,Mn)的共掺杂下,体系的最高TC为30K,并且表明了局域自旋之间的铁磁相互作用是受载流子调控的。μSR实验测量表明体系在低温下的局域磁矩是完全有序排列的,证实了铁磁性是样品的本征属性。这是首次发现了自旋和电荷注入机制分离的氟基稀磁半导体。与等结构的氧化物母体相LaOZnSb相比,氟基稀磁半导体具有更强的离子性,更有利于应用。  三、开展了对“111”Li(Zn,R,Mn)As(R=Co,Ni,Ga,In)型稀磁半导体的研究。与之前发现的几个体系的稀磁半导体不同的是,这个体系是在Zn的位置上同时掺入R和Mn离子,即同时引入载流子和自旋。当固定Mn含量为15%时,体系的TC和饱和磁矩随着Co,Ni含量的增加逐渐较小,说明引入的Co,Ni离子对体系的自旋也有一定的影响。Co掺杂10%,Mn掺杂10%时,得到体系的最高TC为25K。Hall效应测量表明,掺入Co、Ga以及In的样品均为空穴型半导体,这个体系为继续研究n型稀磁半导体材料提供重要的研究价值。
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