由碳原子以六角型蜂窝晶格结构组成的单原子厚度的二维碳纳米材料—石墨烯,凭借其优良的性能和广泛的应用前景,成为多年来科研工作者们的研究重点。目前的化学气相沉积法和氧化石墨还原法是产业化制备大尺寸石墨烯薄膜的最佳方法,然而,通过上述两种手段制备出的石墨烯不可避免地会产生不同程度的碳原子缺失、晶界等晶体结构缺陷,进而影响本身性能,但关于巧用缺陷来调节其力学性能的研究却鲜有报道。因此,本文以分子动力学模拟为主要手段,并结合连续介质力学理论和相关实验,首先研究了缺陷对于石墨烯力学性能的影响,继而详述利用缺陷来调控石墨烯的力学性能,主要研究内容如下:(1)采用分子动力学模拟研究拉伸状态下单层开孔石墨烯的裂纹扩展角与手性的关系,后以扶手椅型开孔石墨烯为例,进一步分析其孔边应力集中现象,并与弹性理论结果进行对比。随着手性角度的增加,石墨烯所对应的裂纹扩展角的变化趋势呈现出“N”字型。在扶手椅型开孔石墨烯中,与孔口距离越远的断裂处原子所受的极限拉应力越小,并最终趋于稳定值(42 GPa),该模拟结果不仅与理论结果相吻合,同时也验证了结论的准确性和模拟过程的严谨性。(2)提出一种通过调控缺陷来改善二维材料—石墨烯和黑磷力学各向异性的方法。分子动力学模拟结果表明,对于三种(圆孔、椭圆孔和裂纹)缺陷而言,中心裂纹和倾斜椭圆孔分别是实现石墨烯和黑磷力学各向同性的最优缺陷。此外,本文不仅通过连续介质理论检验了模拟结果的可靠性,还利用宏观拉伸实验测量了开孔复合薄膜材料的非线性力学特性,进一步证实了可利用缺陷调控二维材料的力学各向异性。(3)设计一种通过高温激活层间sp2-sp3混合键来有效提高多层开孔石墨烯层间载荷传递能力的方案。研究结果表明,与未成键的多层石墨烯相比,具有三维结构的多层石墨烯纸不仅未受层间交联的影响而产生结构损伤,反而受热激发后多层石墨烯纸的抗拉强度和层间剪切强度分别提高了20%和3倍左右,这是由于层间键的键结强度高于层间范德华相互作用。本文的研究成果不仅为调控单层二维材料的力学各向异性提供了新思路,也为提高多层开孔石墨烯薄片的力学性能给予了有效手段。