在过去的十年时间里,借助于研究人员在组分调控,界面工程等方面的突破,钙钛矿太阳电池的世界认证效率已成功提高到25.7%。在传统的n-i-p型钙钛矿太阳电池中,高性能的电子传输层在促进载流子分离和电子提取中起着关键作用。然而传统低温法制备的SnO2电子传输层,易出现表面纳米团聚现象,同时在表面处存在大量的氧空位缺陷以及羟基富集。这些表面的n型缺陷不仅会在禁带中引入缺陷能级,抑制电子的有效传输,同时还会吸附空气中的水氧等物质对上层钙钛矿的结晶动力学以及薄膜稳定性产生不利影响。另一方面,对于溶液法制备的钙钛矿薄膜,其非化学计量比的组分以及在高温退火环境下的溶剂快速挥发,使得其表面存在着大量的离子缺位或是反位缺陷。这些表面缺陷的存在会在钙钛矿表面形成电荷复合中心,造成较大的能量损失以及器件的迟滞现象。同时,表面以及晶界处的缺陷还会作为水汽的注入位点,加速钙钛矿的分解过程。因此,针对钙钛矿界面的有效调控是实现高性能、高稳定性钙钛矿电池器件制备的关键因素。基于此,本论文从电子传输层优化和钙钛矿薄膜表界面缺陷钝化两方面入手,系统研究了分子结构修饰-界面性质-钙钛矿电化学特性-器件性能之间的关联性规律,实现了自下而上的钙钛矿界面调控,成功优化了电池器件的效率和稳定性。具体工作如下:1.利用羧基与金属原子络合的作用,开发了乙二酸-SnO2电子传输层,成功地提高了电池器件的效率并抑制了迟滞效应。通过乙二酸与SnO2的络合反应,不仅消除了原始SnO2薄膜的纳米团聚现象,而且有效钝化了薄膜表面的氧空位缺陷,同时大大降低了薄膜表面羟基富集现象。研究结果表明,乙二酸-SnO2薄膜的费米能级与钙钛矿的导带匹配性更好,同时乙二酸-SnO2薄膜的电子迁移率大幅度增加,良好的能级匹配以及表面状态改善了电子传输层与钙钛矿薄膜之间的界面接触,促进了电荷分离与电子传输,使电池器件的短路电流密度大幅度增加,最终实现了19.7%的光电转换效率。2.开发了一种高性能的离子液体添加剂1-乙基-3-甲基溴化咪唑用于钙钛矿薄膜缺陷钝化,同时提高了电池的性能和稳定性。研究结果表明,溴化咪唑改善了钙钛矿的成膜质量,增大的晶粒尺寸和改善的表面状态,促进了电荷的提取与传输。此外,1-乙基-3-甲基溴化咪唑具有良好的钝化效果,XPS谱表明钝化作用是由于咪唑离子中富电子的N与未配位的Pb2+离子之间形成配位键。这使得在优化后的钙钛矿薄膜中,缺陷态密度有效降低,非辐射复合得到有效的抑制,提高了器件的性能。使用优化后的钙钛矿薄膜制备的器件的开路电压从1.05 V提高到1.10 V,相应的光电转换效率从19.5%提高到21.33%,同时优化后的钙钛矿太阳电池表现出更好的环境和光照度稳定性。