【摘 要】
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开发高性能的负极材料是进一步提升现有锂离子电池能量密度及功率密度的主要途径。硅负极凭借理论比容量高、电压平台适中和储量丰富等优点,被认为是新一代高容量锂离子电池的首选负极材料,但其较高的制造成本和较差的循环性能限制了其商业化应用。为了有效降低成本,同时改善硅负极材料的性能,本论文以廉价的光伏废硅粉为硅源,通过物理混合、碳包覆以及合金化等方式,对硅负极进行改性,再与石墨进行复合,旨在制备出高性能且低
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开发高性能的负极材料是进一步提升现有锂离子电池能量密度及功率密度的主要途径。硅负极凭借理论比容量高、电压平台适中和储量丰富等优点,被认为是新一代高容量锂离子电池的首选负极材料,但其较高的制造成本和较差的循环性能限制了其商业化应用。为了有效降低成本,同时改善硅负极材料的性能,本论文以廉价的光伏废硅粉为硅源,通过物理混合、碳包覆以及合金化等方式,对硅负极进行改性,再与石墨进行复合,旨在制备出高性能且低成本的硅碳复合负极材料。论文取得的主要研究结果如下:（1）以废硅粉为硅源,中间相碳微球为碳源,通过高能球磨,制得了不同含硅量的硅/石墨（Si/G）复合负极材料,研究了废硅粉和不同Si/G复合负极材料的相组成、微观形貌及电化学性能。结果表明,高能球磨不仅可以有效粉碎微米级废硅粉,还能实现硅粉与石墨的均匀混合。所制备的Si/G复合负极材料能够在一定程度上抑制硅负极的体积膨胀,提高了倍率性能和循环性能,但总体上性能未达到高比容、长循环稳定性的预期效果。分析认为,裸露的硅粉与电解液接触可能是导致Si/G复合负极循环性能较差的主要原因。（2）通过酚醛树脂表面包覆-吸附锰盐-高温碳热还原工艺,将高锰硅化物（HMS）修饰在硅碳（Si@C）复合负极材料上,制备得到了硅/高锰硅化物/碳（Si@HMS@C）复合材料。非原位XRD测试和透射电镜观察发现,HMS在充放电前后的形貌和相组成保持不变,其稳定的结构有利于提高Si@HMS@C复合负极的循环稳定性。同时,CV曲线上存在一对可逆的与HMS或其衍生物有关的嵌锂/脱锂氧化还原峰,说明HMS可为复合负极提供一定的额外比容量。与Si@C复合负极相比,Si@HMS@C复合负极的倍率性能和循环性能均得到显著提高。在最优条件下,Si@HMS@C在0.4 A g-1下循环400次后的比容量保持在1070 m Ah g-1,容量保持率达到66.7%。（3）进一步将Si@HMS@C与中间相碳微球物理混合,得到了倍率和循环性能更加优异的Si@HMS@C/G复合负极材料,其在0.4 A g-1下循环300次后,比容量保持在794m Ah g-1,容量保持率达91.8%。将该复合负极材料与商业三元正极材料相匹配组装成扣式全电池,在0.5 C倍率下循环100次后,容量保持率为56.6%,展示了较好的实用化前景。
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