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目前,作为锂离子电池商业化负极材料的石墨,其理论比容量仅有372mAh g-1,早已不能满足人们对于高能量密度锂离子电池的需求。而在近年来的研究中,硅基负极材料由于理论比容量高(~4200 mAh g-1)、嵌锂电位低(0.4V左右)而被认为是新一代锂离子电池最具应用潜力的负极材料体系。但是,硅在嵌锂过程中会发生巨大的体积膨胀(~300%),易造成材料结构完整性破坏,并连续形成不稳定固态电解质(SEI)膜,电极循环过程中容量衰减、库伦效率低、循环稳定性差等不利影响,严重阻碍了硅基负极材料的实用化进程。基于此,为了获得高性能硅基负极材料,本论文选取廉价的坡缕石为硅源,以石墨烯或阿拉伯树胶为碳源,构建多种硅碳复合材料,并研究了其构效关系。论文的主要内容如下:1.选取廉价易得的坡缕石为硅源,采用镁热还原方法成功制备得了到纳米硅颗粒,并研究了原料配比(1:5-1:1)、热处理温度(850-1050℃)、保温时间(4-8小时)等制备工艺参数对产物硅的形貌及储锂性能的影响规律,优化得到最佳制备工艺。结果表明,当坡缕石与镁粉的质量比为1:3,经950℃×5小时镁热还原处理,制备得到的纳米硅粉具有最佳的储锂性能:在电流密度为200 mA g-1时,首次可逆比容量可达2286.1 mAh g-1,首次库伦效率为81%。2.为了提高所制备硅负极的循环稳定性,以氧化石墨烯(GO)为碳源,制备硅与还原氧化石墨烯的复合材料Si/rGO,并考察了GO添加量、溶剂热包覆处理工艺、后续煅烧热处理温度对复合材料物相组成、形貌和结构以及电化学储锂性能的影响规律。结果表明,GO添加量为60 wt.%,经180℃溶剂热处理和后去500℃煅烧处理所得的Si/rGO纳米复合材料具有较好的循环稳定性:在200 mA g-1的电流密度下循环60圈后可逆容量能保持565.5 mAh g-1,明显高于纯硅。其循环稳定性的改善得益于石墨烯的复合既提高了电极的导电性,石墨烯的机械柔韧性还有效缓解了充放电过程中的体积效应,增强了电极的结构稳定性。3.为了进一步提高硅负极的电化学性能,采用天然高分子材料-阿拉伯树胶(GA)为碳源,通过溶剂热法和高温碳化处理对硅纳米颗粒进行碳包覆,成功制备得到了硅/碳复合材料,并考察了GA添加量、溶剂热温度、煅烧温度等制备工艺参数对复合材料组成、形貌、结构及电化学储锂性能的影响规律。实验结果表明,当GA添加量为40 wt.%,溶剂热温度为160℃,煅烧温度700℃时制备得到的硅碳复合材料具有最优的循环稳定性:在200 mA g-1的电流密度下,首次可逆比容量为1446.8 mAh g-1,首次效率为74.5%,循环150次后可逆比容量仍然能够保持在652.1 mAh g-1。其性能提升得益于碳源阿拉伯树胶与硅颗粒之间的强相互作用,有助于包覆碳层与硅颗粒之间的电接触提升和对硅体积效应的缓冲。