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随着经济的发展,河涌水体的污染越来越严重。底泥是河涌污染物的“汇”和“源”,也是污染河涌修复的重点和难点,开发有效适用的河涌底泥修复技术是解决河涌水体污染的关键途径。微生物燃料电池(MFCs)是一种新型的环保能源技术,可以在加速污染物降解的同时从生物降解过程中回收电能。本研究构建了底泥微生物燃料电池(SMFCs),结合电化学、微生物生理学、生物化学与分子生物学等研究方法对河涌底泥中有机污染物的降解进行了研究。首先研究了SMFCs构型对其性能的影响;在此基础上研究了SMFCs对河涌底泥中不同极性的有机污染物的降解情况,并使用变性梯度凝胶电泳(DGGE)分析了微生物群落结构的变化;随后,重点研究了SMFCs对河涌底泥中典型的持久性有机污染物多环芳烃(PAHs)和多溴联苯醚(PBDEs)的强化降解功能,并结合基因芯片(GeoChip4.0)数据对其降解功能基因进行了分析;最后构建了扩大化的、可在污染河涌原位应用的SMFCs。通过以上研究,本论文主要取得了以下结论和认识: 1)在SMFCs制作和放大应用时,阴极面积宜控制在阳极面的1-2倍,阳极碳毡间距应选定为6-8 cm之间。阴阳极的距离应根据质子传导和水中溶解氧的情况来具体设置。 2)实验构建了内阻低(96.69欧姆)、产电稳定的30 L SMFCs,最大功率密度达到4.32 mW/m2,开路电压为0.75V。SMFCs能显著促进河涌底泥中多种有机物的降解,对正己烷、正己烷/二氯甲烷(4/1)、二氯甲烷、甲醇四个洗脱部中有机物的降解率分别提高了0.60、0.61、1.16、6.0倍。对照组底泥、SMFCs底泥、SMFCs阳极的微生物群落的香浓指数分别为4.84、4.77和3.90,这说明SMFCs底泥和SMFCs阳极比对照底泥的微生物群落多样性降低。而SMFCs中,与产电和烃类降解有关的微生物相对丰度分别提高了53.8%和64.66%,与杂环、苯环类降解有关的微生物相对丰度则提高了近一倍,这表明SMFCs在富集降解功能微生物、促进有机污染物降解过程中发挥了显著作用。 3) SMFCs可以显著加速PAHs的降解,与对照组相比,PAHs的降解率提高了43%。PAHs环数越多,对照对其降解的越慢。SMFCs对2-6环PAHs的降解效果较好,特别是对底泥中含量较高的四环PAHs,使其浓度从3275.7 ng/g降到1728.2 ng/g。功能基因芯片的分析表明,SMFCs中与PAHs降解相关的功能基因丰度显著提高,26类功能基因中,有19类相对丰度提高,9类相对丰度大于20%的功能基因中有8类在SMFCs中显著提高,这说明SMFCs能显著富集PAHs降解功能基因。原始底泥中PBDEs的含量为1133.5 ng/g,SMFCs降解了PBDEs总量的10.78%,比对照提高了近一倍。通过功能基因的分析表明,SMFCs中降解PBDEs的双加氧酶基因相对丰度提高,进一步解释了SMFCs能显著增强PBDEs的降解。 4)用石墨板和碳毡构建的100 L SMFCs,结构稳定、易于投放,且有大的电极表面积利于功能微生物附着生长。经过长达2年的运行,SMFCs底泥中总有机碳(TOC)、烧失量LOI、易氧化有机物(ROOM)的降解率分别增强了4.8、1.4、1.5倍。构建的能量管理系统(PMS)能够收集储存SMFCs产生的电能并为LED灯或手机等低功耗电子设备供电,但该SMFC-PMS的能量转化效率较低,尚需提高。在实验室模拟和放大基础上,本研究还在顺德污染河涌现场成功实现了SMFCs的启动和运行,为进一步的优化和应用提供了宝贵经验。 本研究的主要科学意义和应用意义是:(1)本研究使用珠三角典型污染河涌的底泥和水体构建了逐级放大的SMFCs装置,在接近实际污染环境的条件下揭示了SMFCs对有机污染物的广谱降解规律,这对理解SMFCs中微生物胞外电子传递过程驱动的物质地球化学循环特征和科学合理的应用SMFCs提供了关键信息;此外,研究还首次证实了SMFCs对实际环境样品中难降解污染物PAHs和PBDEs的强化降解作用,结合国际最先进的环境功能基因芯片(GeoChip4.0)技术,从功能基因水平揭示了SMFCs对复合污染环境中微生物代谢网络的调控作用机制,为SMFCs的污染生态修复功能提供了根本理论依据;(2)本研究模拟实际污染环境,对扩大化的SMFCs装置的长期综合性能(100 L,>2年)进行了分析,结合研发的SMFCs适配的超低压电能管理系统,在证实了SMFCs作为强化修复同步电能回收的新技术在复合污染环境中的适用性。在此基础上,研究尝试了将优化放大后的SMFCs在珠三角典型污染河涌中进行实际环境测试并成功启动运行。上述研究为将SMFCs发展成为一种新型的、灵活的污染河涌修复技术提供了关键技术保障,也为将该技术进一步在实际污染河涌中的推广应用提供了良好的基础和宝贵经验。