低温等离子体技术在空气污染物降解、能源转化等领域展示出重要的应用前景,受到了科研工作者们的广泛关注。开发可满足应用的稳定等离子体源,并对等离子体源的特性以及活性物种的产生、淬灭和时空分布进行诊断,进而研究活性物种与物质的相互作用机理,已成为等离子体应用领域中的热点问题。本论文以等离子体技术在VOCs降解、CO2/CH4转化中的应用为出发点,开展了等离子体源特性研究、等离子体应用中活性物种诊断以及等离子体化学动力学模拟研究,取得的主要研究结果如下:1.针对正弦交流激励的介质阻挡放电中不均匀丝状放电通道易造成材料损伤的问题,通过对放电结构进行优化获得了稳定的弥散放电等离子体,并对放电模式和时间演化进行了诊断,研究了电极结构、放电参数对放电均匀性稳定性、活性物种发射光谱强度和等离子体温度的影响。研究发现,调整电极结构可以明显改善放电均匀性。采用单层介质板时,放电通道呈现出明显的紧缩特性。ICCD动态演化图像显示,正半周周期放电呈现典型的流注击穿模式,各个针-板电极间隙的击穿并是不同步的;而在负半周放电呈现出类辉光模式,多个针的击穿具有很好的同步性,且单针放电通道直径约为正半周期中单针放电通道直径的3-5倍。增大应用电压时出现放电的不稳定现象,其原因是由于负半周电流密度增大,放电转变为弧光放电模式。采用双层介质板结构时,放电均匀性得到明显改善,放电通道由单层介质板时的紧缩状态变为弥散状态,且放电的电流密度受到了明显的抑制,提高了放电的稳定性。2.采用高压纳秒脉冲激励,在单针板、多针板电极结构中获得了稳定的大气压弥散放电等离子体,研究了脉冲极性对放电发光形态、电学特性、发射光谱强度和等离子体振动温度、转动温度的影响。利用ICCD相机和高时空分辨发射光谱,对单针-板电极结构的纳秒脉冲放电等离子体动态演化过程和能量弛豫过程的进行了诊断,计算了等离子体中的折合场强。实验中发现,单极性脉冲（正脉冲和负脉冲）放电中电压的上升沿和下降沿各发生一次击穿,而双极性脉冲放电中仅在脉冲上升沿发生一次气体击穿,且电流峰值为单极性脉冲放电电流峰值的2-3倍。相同实验条件下,负脉冲电压驱动产生的等离子体具有最高的振动温度,而正脉冲电压驱动产生的等离子体具有最低的振动温度。研究发现,单针-板介质阻挡放电存在三种明显的放电模式,即初始的流光击穿、弥散的体放电和介质板表面的沿面放电。通过对等离子体中折合场强的时空分布计算发现,放电初始阶段,在针尖位置出现的强电场分布（590 Td）使得针尖附近发生流注击穿;当放电过渡为弥散放电时,气体间隙的折合场强出现急剧下降;随后,在板电极附近出现了较高的折合场强（350Td）,使得介质板表面的沿面放电向周围扩展。在放电持续时间内（60ns）,等离子体中存在明显的电子能量向分子振动能量弛豫的过程,而振动能量向转动能量的弛豫表现不明显,表明纳秒脉冲放电在击穿过程中气体加热不明显。3.分别利用正弦交流介质阻挡放电和纳秒脉冲介质阻挡放电对空气中的甲醛进行降解,对比研究了双极性纳秒脉冲放电和正弦交流放电等离子体对甲醛的脱除效率,建立了纳秒脉冲放电等离子体甲醛降解的零维动力学模型,分析和讨论了等离子体中活性物种产生和演化过程,活性物种对甲醛分子的降解机理。实验发现,双极性纳秒脉冲放电的能量消耗明显低于正弦交流放电。模拟结果表明,氧气浓度较低时,亚稳态N2分子、OH自由基和H原子数密度较高,其中OH自由基的数密度最大,寿命也较长;随着氧气摩尔比例的增大,等离子体中的亚稳态氮分子、OH自由基和H原子被快速淬灭,而O原子的数密度和寿命都有所增加。因此,改变氧气摩尔比例时,这些活性物种在甲醛降解的贡献率有明显的不同。纯氮气放电中,降解甲醛的主要活性物种是OH自由基、H原子和亚稳态N2分子,其中OH自由基的贡献率最大（64%）。氧气含量从0增加至2%的过程中,OH自由基的贡献率增大,最高可达98%;而H原子和亚稳态N2分子的贡献率减小。氧气含量继续增加到3%时,O原子开始对甲醛降解产生作用,其贡献率随着氧气含量的增加不断增大,逐步占据主导地位。值得注意的是,虽然亚稳态氮分子的数密度远低于OH自由基和O原子,但在甲醛脱除中也起到了重要作用,其贡献率约为10-17%。4.采用零维动力学模型研究了纳秒脉冲放电等离子体甲烷干重整过程,对等离子体中重要的化学反应粒子的时间演化以及起主导作用的反应路径的贡献进行了计算,分析了干重整的反应动力学机理并得出了整体反应路径图。通过对各粒子间的化学转化过程和干重整的反应路径进行分析发现:纳秒脉冲放电等离子体中,CO2和CH4分解中最重要的反应是电子碰撞反应,其中,CO2的分解产物为CO和O原子,CH4的分解产物为CH3自由基、CH2自由基和H原子等;干重整过程的主要产物包括CO、H2、C2烃类和C3烃类,其中,CO主要是由CO2的电子碰撞分解产生;H2的主要形成过程是CH4与H原子之间的反应;烃类产物主要由CH3、CH2自由基与其他活性粒子发生反应生成,并相互转化。研究还发现,纳秒脉冲放电等离子体中CO2分子存着明显的振动激发过程,振动激发态在CO2的分解中起到了重要作用。85%的CO2分子在被激发到振动激发态后发生分解反应,仅有15%的CO2分子是处于基态与电子碰撞时发生分解反应。