丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙酮等产品,近年来丙烯需求量逐年递增,供不应求。作为非石油路线生产丙烯的重要方法之一,甲醇制丙烯（MTP）技术既可以缓解我国石油资源紧缺的局面,又可以促进煤炭资源的清洁利用,具有非常重要的战略意义和应用价值。MTP技术的关键在于高性能催化剂的开发和应用。三维有序多级孔ZSM-5分子筛（Three-dimensional ordered mesoporous-imprinted ZSM-5,3DOm-i ZSM-5）是一种微孔-有序介孔高度贯通的高结晶性ZSM-5分子筛,是MTP反应的理想催化剂,但其制备原理基于限制域生长技术,即以三维有序介孔碳（3DOm Carbon）为硬模板,经两次结构反转获得,其合成过程受限于碳模板,且晶化形成分子筛后碳模板还需通过煅烧脱除,导致制备周期长、过程繁琐、原料浪费严重,难以合成放大。鉴于此,本论文拟从合成设计入手,引入固相转化技术,实现无碳模板、以Si O₂纳米胶晶为硅源一步法制备3DOm-i ZSM-5分子筛。此外,将所制备的3DOm-i ZSM-5以及磷改性的3DOm-i ZSM-5分子筛用于MTP反应评价,系统建立起3DOm-i ZSM-5分子筛催化MTP反应的定量构效关系。1)合成设计方面:采用限制域生长法制备3DOm-i分子筛,需用强碱洗脱Si O₂纳米胶晶,过程中存在Si O₂原料的浪费,本论文针对此问题,提出将Si O₂纳米胶晶作为分子筛制备的硅源,以硅碳复合物为模板,通过固相转化法将Si O₂纳米胶晶直接转化为3DOm-i分子筛（硅碳复合物固相转化法）;为进一步摆脱三维有序介孔碳的限制,本论文提出不经由三维有序介孔碳的结构反转,直接将Si O₂纳米胶晶一步晶化制备3DOm-i分子筛（无碳模板Si O₂固相转化法）。通过各项表征可以证明:采用本文所提出的新的合成策略制备出的3DOm-i ZSM-5分子筛,与传统的限制域生长法相比,具有近似一致的三维有序多级孔结构和酸活性,且结晶度有所提升,而新方法在产量、合成用时、原料成本等方面都有非常明显的优势,硅碳复合物固相转化法和无碳模板Si O₂固相转化法的制备原料成本仅为传统限制域生长法的4.3%和3.1%,且合成周期缩短了50%和77.8%。2)MTP反应评价方面:论文进一步对比了3DOm-i ZSM-5分子筛与商业ZSM-5（CZ5）分子筛催化MTP反应的性能。结果表明:得益于高度贯通的多级孔道体系与高度有序的三维介孔以及适宜的酸性,3DOm-i ZSM-5分子筛相较于CZ5分子筛在MTP反应中的催化寿命大幅提升,表现出更高的丙烯选择性和丙烯/乙烯比。此外,本文通过磷改性,适当钝化3DOm-i ZSM-5分子筛的酸活性,进一步提升了催化MTP反应的性能（丙烯选择性提高了3.5%～5.4%）。采用本文提出的新合成策略制备出的3DOm-i ZSM-5在MTP反应中表现出与限制域生长法制备的3DOm-i ZSM-5相似的催化活性,但因其制备原料成本低廉、制备过程大幅简化、合成周期缩短,在MTP反应中的催化剂成本大幅降低。本文从合成策略的角度对3DOm-i ZSM-5分子筛的制备过程进行改进,在兼顾催化性能的前提下简化制备流程、大幅降低了原料成本。本文工作提供了一种可放大的三维有序多级孔分子筛催化剂的制备技术,为高性能MTP催化剂的开发提供了材料基础。