【摘 要】
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核材料技术既是保障现有核能系统安全运行的基础,也是设计开发新型核反应堆的重要前提。作为核材料体系中不可忽视的关键部分,核用隔热材料可以降低涉核高温工质在传输过程中的热能损耗,在提升能源利用效率的基础上提高核电站的经济效益。目前核用隔热材料以纤维制品和金属材料为主,前者在更换时产生大量放射性粉尘危害操作人员的生理健康,后者的制备工艺相对复杂、成本居高不下。此外,针对不
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核材料技术既是保障现有核能系统安全运行的基础,也是设计开发新型核反应堆的重要前提。作为核材料体系中不可忽视的关键部分,核用隔热材料可以降低涉核高温工质在传输过程中的热能损耗,在提升能源利用效率的基础上提高核电站的经济效益。目前核用隔热材料以纤维制品和金属材料为主,前者在更换时产生大量放射性粉尘危害操作人员的生理健康,后者的制备工艺相对复杂、成本居高不下。此外,针对不断发展的核能系统对核材料提出的更高要求,基于“结构-多功能一体化”设计理念,在现有核用隔热材料基础上赋予其中子屏蔽性能,即研发中子屏蔽/隔热一体化材料,可以保障核能系统中高温工质传输管道在高剂量辐照下的结构稳定性,具有重要的应用价值。本文以硼酸铝基陶瓷为主要研究对象,其兼具高强度、低密度、低热导率和中子屏蔽等优异特性,是极为理想的中子屏蔽/隔热一体化设计的基体材料。在此基础上,沿着“反应自结合、液相烧结、复相强化以及轻量化设计”研究思路,系统探究了硼酸铝基陶瓷的物相转化规律以及显微结构演变等,制备了同时具有良好中子屏蔽性能和隔热性能的硼酸铝基泡沫陶瓷并对其进行了梯度结构设计,建立了高锲合度的材料本征属性与辐射屏蔽性能的构效关联数学模型,最终实现了中子屏蔽/隔热一体化设计。主要内容如下:(1)反应自结合制备硼酸铝陶瓷并对其反应途径进行探索。利用调整铝硼摩尔比后的α-Al_2O_3/2Al_2O_3·B_2O_3微粉为原料,不仅避免了α-Al_2O_3/H_3BO_3低温分解成孔,且无富余α-Al_2O_3相,在提高试样力学性能的基础上有效降低了热膨胀系数和陶瓷骨架的导热系数;基于Beer-Lambert公式的幂函数转化方程探究了硼元素分散密度ρ_d和厚度x对中子屏蔽性能的影响。证明了将硼酸铝陶瓷作为中子屏蔽/隔热一体化设计基础材料的可行性。(2)添加Bi_2O_3作为硼酸铝陶瓷的“功能化烧结助剂”。Bi_2O_3可在降低硼酸铝陶瓷烧结活化能的基础上赋予其γ射线屏蔽能力,这也是后续引入含钆中子屏蔽剂的前提。加入3wt%的Bi_2O_3可降低约50%的烧结活化能,且Bi_2O_3促进试样烧结致密化的作用大于反应生成9Al_2O_3·2B_2O_3的体积膨胀效应,并在此基础上探究了硼/铋元素的分散密度和厚度对其试样的辐射屏蔽性能的影响。(3)在硼酸铝骨架中生成硼酸钆第二相,实现中子屏蔽性能的复相强化。选用轻质高强且具有γ射线屏蔽能力的掺杂Bi_2O_3硼酸铝陶瓷作为基体,可在一定程度上避免Gd受中子激发产生γ射线基础上提高试样的力学性能。Gd_2O_3的加入会导致体系中重新出现α-Al_2O_3,反应生成的GdBO_3在材料内部呈现独特的织构状分布形式,且伴随大量微观裂纹的产生。结合高温结构稳定性测试和有限元方法探究了复相陶瓷的高温结构稳定性,引入Gd_2O_3中子屏蔽剂可大幅度强化试样的中子屏蔽性能,复相陶瓷的中子屏蔽率最高可达82.8%。(4)实现硼酸铝基泡沫陶瓷的可控轻量化制备,并对其进行梯度结构设计。通过控制工艺参数可有效调控陶瓷料浆的流变学参数进而分别实现反应自结合硼酸铝和硼酸铝-硼酸钆复相陶瓷的可控轻量化设计。随着泡沫陶瓷气孔率的上升,其孔径分布由单峰分布转变为多峰分布,且平均孔径显著增加。升高热处理温度会使复合泡沫陶瓷孔筋处的GdBO_3晶内裂纹逐渐消失,转变为9Al_2O_3·2B_2O_3与GdBO_3的互锁结构,进而有效提高试样的比强度。COMSOLMultiphysics软件和中子屏蔽性能测试证明了具有梯度结构的泡沫陶瓷不仅可以有效提高隔热效率,而且具有优异的中子屏蔽性能和力学强度,所得结果佐证了本文的“中子屏蔽/隔热一体化设计”理念。
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