【摘 要】
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环境中的重金属离子会对生物体造成严重影响,而这些重金属离子大多都是通过水体系统流入到环境中。因此,水体中的重金属离子被灵敏精准的测量至关重要。量子点材料由于易于合成、高荧光量子产率、灵敏度高和特异性强等优点被广泛应用于重金属离子的检测中。本论文设计、制备三种不同类型的量子点荧光传感器（荧光共振能量转移传感器、荧光直接淬灭传感器、比率荧光传感器）来对环境中的有害离子Hg2+离子和Cu2+离子进行检测
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环境中的重金属离子会对生物体造成严重影响,而这些重金属离子大多都是通过水体系统流入到环境中。因此,水体中的重金属离子被灵敏精准的测量至关重要。量子点材料由于易于合成、高荧光量子产率、灵敏度高和特异性强等优点被广泛应用于重金属离子的检测中。本论文设计、制备三种不同类型的量子点荧光传感器（荧光共振能量转移传感器、荧光直接淬灭传感器、比率荧光传感器）来对环境中的有害离子Hg2+离子和Cu2+离子进行检测,探究金属离子和量子点之间的相互作用机理,构建量子点传感器与金属离子相互作用模型。具体研究如下:（1）合成了L-半胱氨酸修饰的水溶性CdSe量子点（L-cys@CdSe）,探索了L-cys@CdSe量子点与不同金属离子之间的相互作用,只有Hg2+离子可以淬灭L-cys@CdSe量子点的荧光强度。量子点对于Hg2+测定具有0-10μM和10-18μM的两个线性范围,检测极限为0.013μM。通过X-射线多晶衍射（XRD）、傅里叶变换红外（FTIR）、高分辨率透射电子显微镜（TEM）和核磁共振（~1NHMR）研究了Hg2+离子与CdSe量子点的表面配体中的S原子和-NH2相互作用,并提出了Hg2+离子与L-cys@CdSe量子点的选择性结合相互作用模型。L-cys@CdSe量子点可用于水样中Hg2+离子的检测,显示了其在环境监测中的潜在应用价值。（2）构建新的量子点/有机荧光分子组成的供体/受体FRET系统,以半胱胺封端的Cd S量子点（Mea-Cd S）作为能量供体,荧光素（Flu）作为能量受体,通过氨基与羧基反应形成酰胺键制备了FRET传感器（Flu@Mea-Cd S）。基于Mea-Cd S量子点到荧光素的FRET过程,荧光素的荧光增强,Mea-Cd S量子点的荧光减弱。有趣的是,Cu2+离子可以与Flu@Mea-Cd S传感器相互作用,破坏FRET过程,从而淬灭荧光素的荧光信号,量子点的荧光信号也被淬灭。基于FRET的传感器对Cu2+离子检测具有很高的选择性和灵敏性,Flu@Mea-Cd S传感器对Cu2+离子的检测限更低。其检测线性范围为4-14μM,检测极限为0.058μM。该传感器已成功应用于实际水样品中Cu2+离子的检测,显示了其在环境监测中的潜在应用价值。（3）在水相中合成了半胱胺封端的碲化镉量子点（Mea-Cd Te）,通过酰胺化反应使Mea-Cd Te量子点表面的氨基与苯并香豆素-3-甲酸（BTA）的羧基相结合,构建了比率荧光传感器BTA@Mea-Cd Te。Hg2+离子可以与BTA@Mea-Cd Te传感器中量子点表面的氨基相互作用使其荧光淬灭,而对接枝的苯并香豆素-3-甲酸的荧光基本无影响。传感器对Hg2+离子检测具有很好的选择性和较低灵敏度,其检测线性范围为0.4-1.2μM,检测极限为0.03μM。该比率荧光传感器已成功应用于实际样品中Hg2+离子的检测,显示了其在环境监测中的潜在应用价值。
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