【摘 要】
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1.三甲基膦支持的低价态钴配合物在C(sp3)-Cl中的应用利用Co(PMe3)4实现氯代脂肪烃中的C(sp3)-Cl的活化及功能化。基于该反应中生成的乙烯及其他加成产物,我们提出了一种类似
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1.三甲基膦支持的低价态钴配合物在C(sp3)-Cl中的应用利用Co(PMe3)4实现氯代脂肪烃中的C(sp3)-Cl的活化及功能化。基于该反应中生成的乙烯及其他加成产物,我们提出了一种类似于Simmons-Smith反应的反应机理。为了进一步验证我们提出的反应机理,环己烯和富勒烯被引入该反应中作为亚甲基卡宾的捕捉剂并且成功得到相应的加成产物。2.三甲基膦支持的低价态镍配合物在CO2、CS2等小分子活化中的应用探索了Ni(PMe3)4对CS2及SCNPh等小分子中强化学键的活化作用,并功分离得到相应产物(PMe3)3Ni(η2-CS2)和(PMe3)3Ni(η2-SCNPh)勺单晶结构,并对相应产物做了多方面的性质研究。通过实验发现,当Ni(PMe3)4与CO2发生反应时,CO2可以被还原成CO,并生成配合物(PMe3)3Ni(CO).3.三甲基膦支持的低价态铁配合物在C(sp2)-H键活化中的应用三甲基膦支持的低价态铁的配合物Fe(PMe3)4与双齿配1,3-二苯基膦基二亚甲基苯发生反应实现苯环上的C-H键活化,并且得到相应的铁氢化合物。通过实验探索,发现该铁氢化合物对醛和酮的硅氢还原反应具有很好的催化效果。该硅氢加成反应的机理很可能是,先发生PMe3的解离,在中心金属Fe上形成一个空位,然后硅氢或羰基化合物被活化。
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