【摘 要】
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随着柔性可穿戴电子设备的发展,对储能器件的要求越来越高。超级电容器凭其独特的高功率密度在新一代储能器件中有不可替代的地位。但是,与电池相比,超级电容器能量密度较低限制了其实际应用。为提高能量密度,电池型电容的材料被大量研究并应用于超级电容器。例如镍钴基电极材料由于具有高比容量被广泛研究,但是其储能过程需要发生氧化还原反应进行欠电位化学吸脱附,容易在使用过程中发生结构塌陷,因而循环稳定性较差。目前,
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随着柔性可穿戴电子设备的发展,对储能器件的要求越来越高。超级电容器凭其独特的高功率密度在新一代储能器件中有不可替代的地位。但是,与电池相比,超级电容器能量密度较低限制了其实际应用。为提高能量密度,电池型电容的材料被大量研究并应用于超级电容器。例如镍钴基电极材料由于具有高比容量被广泛研究,但是其储能过程需要发生氧化还原反应进行欠电位化学吸脱附,容易在使用过程中发生结构塌陷,因而循环稳定性较差。目前,诸多改善镍钴基电极材料循环稳定性的方法中,Al掺杂是一种有效的手段,但是常规的均相共沉淀法会因Al元素与其他元素沉淀不同步而发生成分偏析,不易控制。有鉴于此,本文发展了一种快速沉淀法用以制备Al掺杂镍钴基电极材料,用以提高电化学循环稳定性,该策略可以克服镍钴基材料Al掺杂的成分偏析或者掺杂失败问题;同时在此基础上通过表面硫化获得了高性能的镍钴基正极材料,并进一步组装了柔性器件,验证了其实用性。主要研究结果如下:（1）采用快速共沉淀法制备α型Al掺杂的镍钴基氧化物（NiCoAl-LDH）纳米薄片,实现Al3+的有效掺杂,并进行表面硫化,增大材料本征活性。研究了不同Al掺杂量以及硫化对材料形貌、结构的影响以及生长机理。Al掺量为10%并进行表面硫化的样品(S-NCA0.1-LDH)的电化学性能最好,在1 A g-1电流密度下的比容量为727.1 C g-1,在20 A g-1电流密度下的比容量仍有556 C g-1,表明其拥有较高的比容量和优异的倍率性能;在10 A g-1的电流密度下进行10000次完全充放电的循环性能,容量保持率为95.1%,循环测试前后的形貌和晶体结构均无明显变化,表明了该材料很好的结构稳定性。（2）以S-NCA0.1-LDH为正极材料,商用AC为负极材料,KOH掺杂的PBI膜为电解质组装全固态超级电容器,研究了正负极质量比对电化学性能的影响,在器件的负正极质量比为1.5时电化学性能最好,其电压窗口可达1.8 V无明显副反应发生,在450 W kg-1的功率密度下,能量密度达82.2 Wh kg-1;在18000 W kg-1的功率密度下,能量密度仍能达到42 Wh kg-1。测试了器件的柔性性能,在弯曲半径为0.5 cm和0.25 cm以及对折的情况下,比电容损失率均在10%以内,表现出良好的柔性性能。最终用器件点亮了LED面板灯,展示了良好的应用前景。（3）以快速共沉淀法制得的NiCoAl-LDH为核,外层包覆Ni（OH）2制备了高镍含量高稳定的镍钴基电极材料(Ni（OH）2@NiCoAl-LDH,其形貌为纳米圆球组成的笼状。当电流密度为1 A g-1时其比容量为614.6 C g-1。同时,Ni（OH）2@NiCoAl-LDH电极材料在10 A g-1的电流密度下进行5000次完全充放电容量保持率为90.5%,表现出优异的的循环稳定性,表明此方法制备高稳定的高镍含量材料是一种可行策略。
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