复合型TiO2和BiOCl光催化剂的制备及用于环己醇中光催化还原CO2

来源 :天津大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:wjh198004546
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由于化石燃料燃烧导致大气中CO2浓度持续上升,已成为一个全球性的环境问题。模拟自然界的光合作用,将CO2转化为清洁燃料的思路可以同时解决能源危机和环境问题。本论文开展了形貌可控的复合光催化剂的制备及用于环己醇中光催化还原CO2制备有机化合物性能的研究,主要内容如下:一、采用水热法制备TiO2纳米片,通过水热沉积技术在TiO2纳米片的表面负载CdS纳米颗粒制备CdS-TiO2异质结。常温常压下,将该催化剂用于环己醇中光催化还原CO2。结果表明在催化剂的价带(VB)环己醇被氧化为环己酮(CH)同时产生H+,在催化剂的导带(CB)CO2被还原并与液相中的环己醇发生酯化反应生成甲酸环己酯(CF)。CdS纳米颗粒的负载拓宽TiO2在可见光区的响应范围并促进光生电子-空穴对的有效分离,且当复合物中CdS的摩尔分数为0.11时,CF和CH的的生成速率达最大值。二、采用NaOH溶液为形貌导向剂,二次水热法制备ZnFe2O4-TiO2异质结纳米带,以环己醇作为溶剂和空穴牺牲剂,在紫外光作用下光催化还原CO2。结果表明:主要的产物为环己酮和甲酸环己酯,ZnFe2O4-TiO2异质结表现出比纯的TiO2和ZnFe2O4更高的催化活性,产物环己酮和甲酸环己酯的生成量随时间的延长而增多,并显示出近线性关系;当异质结中ZnFe2O4的含量达到9.78%时,催化剂的活性最高。三、运用水热沉积法将ZnFe2O4纳米颗粒负载在具有2D纳米片和3D等级微球BiOCl的表面,制备出两种不同形貌的ZnFe2O4-BiOCl异质结。在紫外光作用下环己醇中光催化转化CO2对其活性进行评价。结果表明:当复合物中ZnFe2O4的含量为9%时,催化剂的活性最强;具有3D结构等级微球的BiOCl及相应的异质结的光催化活性高于2D片状结构的BiOCl及其异质结。四、采用水热法制备出暴露(001)和(010)晶面的BiOCl纳米片,分别选用水热法和直接沉淀法将ZnFe2O4纳米颗粒负载在两种暴露不同晶面的BiOCl纳米片上,制备出ZnFe2O4-BiOCl复合物,考察了不同晶面的BiOCl及其复合物在环己醇中光催化转化CO2生成甲酸环己酯和环己酮的速率。研究表明:负载Zn Fe2O4前后,暴露(001)晶面的BiOCl纳米片及相应的复合物样品的光催化活性均高于暴露(010)晶面的BiOCl纳米片及其复合物,且采用水热法制备的复合物的催化活性高于采用直接沉淀法制备的复合物。
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