论文部分内容阅读
负载型金催化剂在CO氧化反应中表现出独特的低温活性。载体的性质、金纳米颗粒的尺寸及金与载体之间的相互作用强烈影响金催化CO氧化的活性。催化剂预处理可以调变载体与金颗粒之间的相互作用,因此本文开展了催化剂预处理过程对负载型金催化剂活性影响的研究。以硬模板法制备的CeO2和水热法制备的不同形貌Fe203作为载体,通过沉积沉淀法制备金催化剂。考察Ce02和Fe203载体制备条件,金催化剂制备条件及气氛预处理对金催化剂催化CO氧化反应的影响,研究负载型金催化剂CO催化氧化反应机制。第一部分,选择分等级孔道Si02为模板,制备出了CeO2载体,经沉积沉淀法得到Au/CeO2催化剂。结果发现,Au/CeO2催化剂最佳真空干燥时间为3h;反应气氛,250℃处理60 mmin,催化活性最好。选择有序结构KIT-6为模板,制备Ce02载体。比较发现,HMS为模板制备的Ce02为载体得到的Au/CeO2催化活性要好于以KIT-6为模板制备的Ce02为载体的Au/CeO2。第二部分,由第一部分得到的最佳工艺条件制备出Au/Ce02催化剂,在25℃采用不同气氛预处理。结果表明,不同气氛预处理的催化剂活性不同,CO催化活性顺序为:O2-H2z≈O2>air≈H2-O2>H2≈unpretreated>N2,通过XRD、氮吸附及TEM表征发现,催化剂结构和形貌均未发生改变,H2-TPR测试表明,纳米金与Ce02载体间的相互作用是影响催化剂活性的主要因素。第三部分,采用水热法制备不同形貌的Fe2O3,经沉积沉淀法制备Au/Fe2O3催化剂,不同形貌的Au/Fe2O3催化剂经不同气氛预处理后催化活性顺序不同,纺锤型催化剂活性顺序是:O2>N2>unpretreated>H2,而菱形的活性顺序是:N2>O2>H2>unpretreated;02气氛下,不同预处理温度所得的纺锤形Au/Fe2O3催化剂活性顺序为:250℃>350℃>150℃。