本文研究了石墨烯制备过程中工艺条件对石墨烯形态结构的影响,并研究了石墨烯和碳纳米管及其协同效应对硅橡胶导电性能和力学性能的影响,提出了石墨烯和碳纳米管的协同效应可以显著改变硅橡胶导电性能的协同机理。研究表明,氧化时间和氧化剂用量增加后,石墨被氧化得更为充分,这为制备单层的石墨烯提供有利条件。氧化石墨的制备可以不经过水洗步骤,它对石墨烯形态结构几乎没有影响。随着热解时间增长,石墨烯的体积电阻率逐渐降低。热解时间较短时制备的石墨烯,在二甲基甲酰胺(DMF)中能够得到良好的分散,通过石墨烯留下的氧化基团还可以将其功能化。热解时间增长时,制备的石墨烯可以获得较好的导电性能,热解时间为40min时为0.01Ω·㎝。采用溶液法将碳纳米管与硅橡胶复合后,渗滤阈值为5份(质量份数),体积电阻率为4.21×10~6Ω·㎝,相对纯硅橡胶下降了7个数量级,但碳纳米管在硅橡胶基体中分散性很差,存在团聚现象。同样用溶液法制备的石墨烯/硅橡胶复合材料渗滤阈值为2份,体积电阻率为1×10~5Ω·㎝,当石墨烯的用量为3份时,体积电阻率为7×10~3Ω·㎝,相对纯硅橡胶样则下降了10个数量级,且石墨烯在硅橡胶中均匀分布。当将石墨烯1份和碳纳米管2.5份协同配合时,体积电阻率为8.0×10~4Ω·㎝,并且协同效应使碳纳米管没有出现明显的团聚现象,因此提出了碳纳米管和石墨烯的协同机理:石墨烯和碳纳米管在硅橡胶的分散过程中,碳纳米管与石墨烯接触几率要高于碳纳米管自身的接触,因此,碳纳米管首先与石墨烯形成了氢键作用,阻止了碳纳米管自身的团聚,得到了较好的分散。采用在开炼机上直接加入导电填料的方法与溶液法进行对比,碳纳米管存在严重的团聚现象,没有形成有效地导电网络,但石墨烯/硅橡胶导电性变化不大。说明石墨烯通过开炼机直接加入到硅橡胶中也可以得到与溶液法相似的电性能,因此有望将其工业化应用。