论文部分内容阅读
燃煤烟气中的SO2、NO和Hg0通常采用在燃煤锅炉后分设烟气脱硫、烟气脱硝和活性炭喷射装置来实现控制。这种分级治理模式存在占地面积大、投资和运行成本高、烟气系统稳定性差等问题。本文在总结各种污染控制技术的基础上,提出了一种等离子体氧化与活性炭吸附结合的同时脱硫脱硝脱汞工艺,即:燃煤烟气中的SO2、NO和Hg0先通过等离子体氧化为易处理的SO3、NO2和Hg2+,再利用活性炭吸附氧化产物,实现多污染物一体化脱除。本文以玉米秸秆为原材料,通过热解炭化和等离子体改性制备了一种高效脱汞吸附剂。等离子体改性可以显著改变生物炭表面官能团含量和种类,并对孔隙结构破坏程度较小。增加放电气体中O2和水蒸气的浓度以及增加改性时间会提高生物炭表面含氧官能团含量从而促进生物炭对Hg0的吸附。使用苯甲酸对活性炭进行改性,向炭表面引入含氧官能团,结合物化表征和Hg0吸附实验探究了活性炭吸附Hg0机理。结果表明:活性炭对Hg0的吸附以化学吸附为主,含氧官能团尤其是羧基在活性炭对Hg0吸附过程中起主要的促进作用。HCl和NO与炭表面发生反应,引入了含Cl和含N官能团,促进了活性炭对Hg0的吸附,SO2会堵塞活性炭微孔并与Hg0竞争活性位点,从而抑制Hg0的吸附。采用烟气直接电离的等离子体介入方式研究了 NO、SO2和Hg0的氧化特性,结果表明在低氧或无氧条件下,NO通过还原为N2去除,O2和水蒸气电离产生的氧化性粒子会促进NO的氧化;提高电压和O2浓度,SO2氧化率提高有限;气体电离产生的·O、O3、Cl2和·Cl等活性粒子促进了 Hg0的氧化,提高电压或增加放电气体中O2和HCl浓度都可以增加活性粒子含量从而提高Hg0的氧化率,由于对活性粒子的竞争,NO和水蒸气会抑制Hg0的氧化。采用烟气直接电离氧化-活性炭吸附工艺进行同时脱硫脱硝脱汞,结果表明:污染物形态的转化和活性粒子对炭表面的活化使得联用工艺脱硫脱硝脱汞效率大大增加,但是在复杂烟气中NO的氧化率较低,且NO2在活性炭吸附过程中伴随NO的还原再生,导致了联用工艺脱硝效率的降低,联用工艺对SO2、NO和Hg0的脱除效率分别为100%、29%和 100%。烟气直接电离处理污染物过程中,放电条件恶劣,复杂的烟气组分会影响NO的氧化效率,因此我们采用活性粒子注入的等离子体介入方式进行了同时脱硫脱硝脱汞实验。首先研究了活性粒子对Hg0的氧化特性,结果表明:增加活性粒子的注入流量促进了 Hg0的氧化;由于能量的转换,提高电压会导致放电体系内温度的增加,导致活性粒子的裂解,Hg0的氧化率随放电电压升高而降低;NO和SO2会消耗活性粒子,使得活性粒子与Hg0的反应几率降低,抑制Hg0的氧化;由于活性粒子与Hg0较快的反应速率,烟气温度对Hg0氧化率影响不大。活性粒子注入氧化-活性炭吸附同时脱硫脱硝脱汞结果表明联用工艺对SO2和Hg0始终保持近100%的去除率,脱硝效率随着活性粒子注入流量增加而增加,提高吸附温度会导致NO的再生,使得脱硝效率下降。在不同的吸附剂中,玉米秸秆生物炭表现最佳,在最优工艺参数下,联用工艺获得了近100%的脱硫脱硝脱汞效率。由于活性粒子对炭表面的活化作用,在十次的循环再生吸附中,生物炭保持90%以上的脱硝效率和100%的脱硫脱汞效率。