【摘 要】
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电催化材料目前在工业、环境、食品、疾病防治等领域的应用受到越来越多的研究者的关注。其中,纳米复合材料由于其优异的导电性和优越的协同电催化性能已经成为电化学与电化学传感研究热点领域之一。本论文制备了Pt Ni Cu、Ni50Co50(OH)2/BOX及Fe(OH)2/HCO3-”三种纳米复合材料,构置了基于Pt Ni Cu、Ni50Co50(OH)2/BOX这两种纳米复合材料的电化学传感器,研究了传
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电催化材料目前在工业、环境、食品、疾病防治等领域的应用受到越来越多的研究者的关注。其中,纳米复合材料由于其优异的导电性和优越的协同电催化性能已经成为电化学与电化学传感研究热点领域之一。本论文制备了Pt Ni Cu、Ni50Co50(OH)2/BOX及Fe(OH)2/HCO3-”三种纳米复合材料,构置了基于Pt Ni Cu、Ni50Co50(OH)2/BOX这两种纳米复合材料的电化学传感器,研究了传感界面纳米复合材料的形貌、组成、尺寸及其电催化性能与传感器响应性能间的关系,建立了检测葡萄糖、邻苯二酚和对苯二酚的电化学传感新方法;并将Fe(OH)2/HCO3-用于电解水的研究。该研究可为葡萄糖和苯异构体分析提供新方法,亦可丰富电催化裂解水的相关研究内容。全文共分四章,作者的主要贡献如下:1.采用了一步法制备了Ni50Co50(OH)2/BOX复合材料,并将其滴涂在FTO表面,构建了基于Ni50Co50(OH)2/BOX的葡萄糖电化学传感新方法。SEM、TEM、EDX、XPS、XRD、拉曼光谱研究材料的形貌、组成和尺寸的结果表明,成功制备的Ni50Co50(OH)2/BOX为50 nm左右的颗粒连接成的网状结构。电化学实验结果显示,建立的葡萄糖电化学传感新方法的线性范围为0.005-10.83 m M,灵敏度为927.3μA m M-1 cm-2,检出限为0.02μM,还可应用于人血清样品中葡萄糖的检测。与同类传感方法相比,本法灵敏度提高了1.7倍,线性范围拓宽了1.3倍。通过一锅法制备了Pt Ni Cu三元纳米复合材料,并采用喷雾沉积法将其喷洒在FTO电极上,构建了基于其的邻苯二酚和对苯二酚电化学传感新方法。TEM、EDX、XPS研究材料的形貌、组成和尺寸的结果显示,已成功制备了直径大约为5 nm的Pt Ni Cu颗粒,且制备的Pt Ni Cu颗粒均匀地分散在FTO电极上。电化学实验结果显示,建立的邻苯二酚电化学传感新方法的线性范围为5-350μM和350-3000μM,灵敏度为1485μA m M-1 cm-2,检出限为0.4μM。与同类传感方法相比,本法线性范围提高了12倍,检出限降低了1.6倍;建立的对苯二酚电化学传感新方法的线性范围为5-350μM和350-2900μM,灵敏度为1515.55μA m M-1 cm-2,检出限为0.5μM。与同类传感方法相比,本法线性范围提高了9.3倍。2.采用胶体法在FTO表面制备了Fe(OH)x/HCO3-/FTO,进一步将其在不同温度下煅烧分别制备了Fe Ox/HCO3-/FTO250和Fe Ox/HCO3-/FTO500,用于电解水的研究。SEM、EDX、XRD和XPS等研究表明,上述三种材料已被成功制备。其中,Fe(OH)x/HCO3-/FTO为彼此聚集在一起的400 nm到800 nm的薄片;Fe Ox/HCO3-/FTO250是长度约为500 nm,宽度约为200 nm的微管或块彼此重叠而成的网状结构;Fe Ox/HCO3-/FTO500是500 nm到800 nm的不规则块状。复合材料的电催化分解水研究的结果显示,Fe(OH)x/HCO3-/FTO具有较好的析氧反应活性,起始电位小于1.55V(vs.RHE),其Tafel斜率最低为36 m Vdec-1,电荷转移电阻可忽略,在长期电化学实验中表现出优异的电活性;Fe Ox/HCO3-/FTO250,起始电位小于1.52V(vs.RHE),Tafel斜率为59m Vdec-1;Fe Ox/HCO3-/FTO500,起始电位小于1.54V(vs.RHE),Tafel斜率为89 m Vdec-1。与其它两种催化剂相比,未经过煅烧的Fe(OH)2/HCO3-对水裂解催化效果最好。
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