【摘 要】
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膜分离技术相较于传统分离手段具有低能耗、占地少、污染小的优势,受到研究人员的广泛关注。而高性能的膜材料是限制膜分离技术进一步发展的关键所在,这主要是由于传统聚合物膜材料因自身固有属性限制,难以同时获得高气体渗透率和高选择性;而无机膜也因成本高昂、制备工艺复杂而难以工业化。因此,开发新型高效气体分离膜材料迫在眉睫。基于聚合物膜前体制备的碳分子筛（CMS）膜具有高渗透率、高选择性等突出优势,正逐渐成为
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膜分离技术相较于传统分离手段具有低能耗、占地少、污染小的优势,受到研究人员的广泛关注。而高性能的膜材料是限制膜分离技术进一步发展的关键所在,这主要是由于传统聚合物膜材料因自身固有属性限制,难以同时获得高气体渗透率和高选择性;而无机膜也因成本高昂、制备工艺复杂而难以工业化。因此,开发新型高效气体分离膜材料迫在眉睫。基于聚合物膜前体制备的碳分子筛（CMS）膜具有高渗透率、高选择性等突出优势,正逐渐成为取代传统工业分离膜的新型膜材料。碳分子筛膜的前体材料和制备工艺对其气体分离性能影响最大,而目前成功制备的碳分子筛膜性能仍不足以大面积实际应用。为了开发有工业应用前景的高性能碳分子筛膜,本文从前体材料选取及改性、制备工艺优化入手,开发了一系列新型碳分子筛膜材料用于气体分离。本文基于具有不同6Fp DA:DABA摩尔比的羧酸化聚酰亚胺制备了碳分子筛膜。6FDA-6Fp DA:DABA基聚合物膜、热交联膜和碳分子筛膜的CO2/CH4和C2H4/C2H6分离性能较为突出。其中,热交联的前体膜的气体渗透率高于未交联的膜;而所有碳分子筛膜气体分离性能优于前体聚合物膜。在576℃下热解制备的碳分子筛膜的CO2和C2H4渗透率分别为3573和244.6 Barrer,CO2/CH4和C2H4/C2H6的理想选择性高达51.5和4.80。热解终温的升高使碳分子筛膜的气体渗透率降低、理想选择性提高。在800℃下热解制备碳分子筛膜,膜的C2H4/C2H6的理想选择性可以达到24.1,C2H4的渗透率为10.4 Barrer。Zn2+功能化碳分子筛膜较未改性前具有较好的气体选择性,但气体渗透率略有下降。综上所述,6FDA-6Fp DA:DABA基碳分子筛膜具有优异的气体分离性能,超过了聚合物upper-bound,且在CO2分离和烯烃回收方面具有巨大潜力。本文还采用添加了ZIF-8纳米晶体的6FDA-BI混合基质膜（MMMs）作为前体材料,初步探究了热退火工艺对前体膜的气体分离性能的影响,并在500℃下进行热解,成功制备了掺杂ZIF-8的6FBI/ZIF-8基碳分子筛膜。膜的后处理工艺显著提高了混合基质膜的气体分离性能。500℃热解制备的6FBI/ZIF-8基碳分子筛膜性能较为突出,CO2渗透率高达1438 Barrer、CO2/CH4理想选择性基为62.7,并且该膜具有较好的轻烃分离性能,C2H4渗透率为57.2 Barrer,C2H4/C2H6理想选择性6.43。本工作中制备的所有碳分子筛膜的气体分离性能均突破了聚合物的upper-bound。
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