阻变存储器(RRAM)具有非易失性、低功耗、高密度、高速、与传统CMOS工艺兼容性好,是下一代主流非易失性存储器的有力竞争者。在阻变层材料中,Hf02作为一种高介电常数材料且与CMOS完美兼容等特性,被公认为是阻变层的最佳候选材料之一。为了优化提升HfO2基RRAM的阻变性能,阻变层掺杂是一种简易有效的方法。虽然科研人员采用了多种掺杂元素来提升HfO2基RRAM的性能,但通过掺杂手段来调控阻变性能的规律并不明确,因此导致实验的盲目性。第一性原理计算可以预测HfO2基RRAM的掺杂效应,进而从理论上解释电阻转变的机制,最终指导和验证实验。论文首先研究了掺杂作用下HfO2基RRAM的电子输运机制。通过第一性原理方法计算缺陷电子激活能,利用泊松方程以及Fowler-Northeim发射机制推导出高低阻态时I-V关系,并与实验结果进行比较;基于变程跃迁理论,通过假设阻变层中每两个缺陷间的电阻不同,提取载流子在导电细丝中的传输路径,进而探明导电细丝中的载流子输运机制为缺陷辅助隧穿机制。论文重点研究了不同掺杂元素对HfO2能带结构以及氧空位缺陷能级的影响。分别研究了包含96个原子拥有三配位数(VO3)和四配位数(VO4)氧空位的HfO2超晶胞的能带结构以及能态密度,确定了 VO3和VO4的缺陷能级位置并且分析出缺陷能级主要由O的2p电子和Hf的5d电子构成;选取六种不同价电子数的元素(类Hf与非类Hf掺杂元素)作为掺杂材料,研究掺杂元素对VO3以及VO4缺陷能级的影响并分析缺陷能级的轨道电子构成,预测同类元素的掺杂效应。通过进一步研究掺杂元素对氧空位中电子激活能和氧空位形成能的影响,并且结合掺杂HfO2的实验数据,我们提出了 HfO2阻变层掺杂方案。论文研究表明类Hf元素掺杂HfO2时,氧空位缺陷电子激活能随掺杂浓度的提升并没有明显改变,氧空位的形成能更高。非类Hf元素掺杂HfO2时,随掺杂浓度的提升,氧空位缺陷电子激活能显著提高,而氧空位形成能降低。随着掺杂元素的价电子数与Hf的价电子数的差值增大,形成能降低的趋势更加明显。由此我们推断,HfO2基RRAM采用类Hf元素掺杂时,器件阻变参数均一性变好,转变电压降低,而初始激励(forming)电压变大且阻变窗口变小。当非类Hf元素掺杂HfO2阻变层时,器件阻变窗口增加,forming电压和转变电压降低,但是阻变参数均一性变差。本论文研究为获得高开关比、高均一性、低转变电压的HfO2基RRAM提供了最佳掺杂元素的选择方案,为研究金属氧化物基RRAM的掺杂效应提供了一定的理论基础。