论文部分内容阅读
三维金属卤化铅基钙钛矿太阳能电池的光电转换效率,在短短几年内由最初的14.9%发展到如今的22.1%,其突出的光电性能和应用前景成为现在的研究热门。其中钙钛矿纳米材料由于高量子产率,以及在整个紫外可见光范围内可以调节荧光发射,使其得到广泛关注。但是,铅的毒性会对人体和环境产生很大的危害,并且钙钛矿纳米晶体在空气中稳定性差,不利于其实际应用。因此,开发低毒性、高稳定的无铅钙钛矿纳米材料在当下非常重要。本文采用配体辅助再沉淀方法(LARP)分别制备了有机-无机杂化(NH4)3Sb2X9、有机-无机杂化MA2CuBr4、纯无机Cs2CuX4三种无铅钙钛矿量子点。并且通过一系列表征手段,对其结构和光学性质进行了研究。(1)以卤化铵和卤化锑为原料,在室温条件下,制备得到(NH4)3Sb2X9量子点。对其形貌、结构、光学性质进行分析,发现合成的(NH4)3Sb2Br9量子点呈准球形,且形貌规整,尺寸均一。并且表现出优异的光学性质,紫外吸收峰为310nm,荧光发射峰为410 nm,表现出较弱的自吸收,且具有较高的量子产率和稳定性。合成的(NH4)3Sb2I9量子点,在525 nm处有一个较弱的荧光发射峰。通过阴离子交换反应,可以使(NH4)3Sb2X9量子点荧光发射峰在384 nm到435 nm蓝光范围内调谐。(2)以溴化甲胺和溴化铜为原料,在室温条件下,制备得到MA2CuBr4量子点。对其形貌、结构、光学性质进行分析,发现合成的量子点呈准球形,形貌规整,平均直径为2.7±0.1 nm。而且同样具有优异的光学性质,紫外吸收峰位于280 nm,荧光发射峰位于397 nm,荧光量子产率高达32.7%。(3)以溴化铯和溴化铜、氯化铯和氯化铜为原料,在室温条件下,制备得到Cs2CuX4量子点。对其形貌、结构、光学性质进行分析,发现合成的量子点呈准球形,形貌规整,尺寸均一。与有机-无机杂化铜基钙钛矿量子点相比,这些纯无机铜基量子点表现出更加优异的光学性质和稳定性。Cs2CuBr4量子点的量子产率为37.5%,而Cs2CuCl4量子点量子产率高达51.8%,与其他无铅氯基钙钛矿量子点相比,提高了将近10倍。此外,通过调节原料摩尔比可以调节量子点的粒径和荧光发射峰,使其荧光在蓝绿光范围内实现调节。