乙烯和乙炔是重要的化工原料，但作为其主要来源的石油资源日益匮乏，而天然气资源十分丰富，天然气的主要成分是甲烷，利用天然气生成乙烯和乙炔是一个极具发展前景的转化途径。传统法由甲烷生产乙炔要求高温（1200～1400K）、高能，无产业化前景。目前全世界都在研究利用等离子体催化甲烷偶联制C₂烃类，其中微波等离子体有明显的优越性，因此它将为天然气能源的利用开辟新的途径。 本论文的研究内容有两个方面：（1）微波等离子体催化的甲烷偶联反应，（2）传统技术催化乙炔加氢转化为乙烯。 1．微波等离子体催化的甲烷偶联反应 我们在功率固定的多模谐振腔和功率可调的单模谐振腔中考察了等离子体催化的甲烷偶联反应。多模谐振腔是由600W的家用微波炉改造而成；单模谐振腔是由东南大学毫米波国家重点实验室自己设计制作的。由于微波场中纯甲烷气体只能在低压下放电产生等离子体，原料气的处理量小，且需从额外的动力消耗，无产业化前景。因此提高等离子体的起辉压力，实现常压反应是我们的目标。为此，我们采用加催化剂、激励器的方法提高等离子体的起辉压力，并添加氢气将反应压力提高到常压。同时考察了低压下和常压下的甲烷偶联反应性能，对反应条件（如催化剂种类、组成，微波辐照时间，体系压力，原料气流量，原料气组成等）进行了研究和筛选。结果表明，在多模谐振腔中，低压下采用纯甲烷作原料气时，Fe-Ni是甲烷无氧偶联的较好催化剂，但对等离子体的诱导作用有限，远不及激励器的效果好。引入激励器后最高起辉压力至少能提高10倍，但激励器诱导产生的高能等离子体会导致甲烷深度裂解，造成严重积碳，有碍反应的进行。因此若在原料气中添加氢气，不仅可将反应压力提高到常压，而且可有效抑制积碳。另外应该指出的是，在高功率的多模谐振腔中，甲烷偶联的C₂烃产物只有乙炔。常压下以H₂／CH₄混合气为原料，经优化反应条件后得到的最佳反应结果是：甲烷转化率83.9％，乙炔收率65.9％。 在单模谐振腔中，采用与多模谐振腔中常压反应的相似条件，等离子体能持续摘要（即反应能持续）30min以上。这对甲烷偶联产业化具有十分重要的意义。另外在单模谐振腔中积碳少，CZ烃产物不仅有乙炔，还有部分乙烯。在优化反应条件下最佳的反应结果为:甲烷转化率64.0%，乙炔收率52.0%，乙烯收率12.0%。多模谐振腔和单模谐振腔中常压下最佳反应结果优于目前文献报导的最佳值（甲烷转化率59.2%，CZ烃收率52.0%）2.传统技术催化乙炔加氢转化为乙烯 由于等离子体作用下甲烷偶联的产物或主要产物是乙炔，而本课题的最终目标是将甲烷转化为乙烯。因此将甲烷偶联产物加氢转化为乙烯也是本论文的研究内容。为此我们考察了12%Ni/C NTs、5编P山Y一A1203、5编P出CNTs三个催化剂上的乙炔加氢反应性能，并对反应条件（如温度、常压反应时原料气的组成等）进行了研究和筛选。结果表明:不论是在低压下将甲烷偶联的产物直接在线还原，还是在常压下进行乙炔的催化加氢，在Pd催化剂较载Ni催化剂的活性高，其中载于纳米碳管（CNTs）上的Pd催化剂，由于CNTs具有吸氢作用，可除去反应体系中的过量氢，因而表现出优良的选择加氢性能。可将乙炔全部或大部分转化为乙烯。载5编P山CNTs催化剂上，经优化反应条件得到的最佳结果是:①对低压下的甲烷偶联产物，可将其中的乙炔100%地转化为乙烯。②对常压下的乙炔加氢反应，乙炔转化率达100%，乙烯收率为64.6%，乙烷收率为35.4%。