碳纳米管可看做是石墨烯片沿特定方向卷曲而形成的无缝且两端开口或封闭的纳米级管状物，具有很高的弹性模量和拉伸强度以及较大的长径比，作为准一维增强体，可大大提高聚合物复合材料基体韧性和纤维复合材料的横向和剪切性能；同时碳纳米管还具有非常优异的导电与导热性能，可以大大提高聚合物基体的导电与导热性能。因此，碳纳米管被认为是聚合物基复合材料最理想的增强材料之一。然而，由于碳纳米管在聚合物基体中不易分散以及含量较低，其增强效果远未达到预期。Buckypaper是碳纳米管的宏观集合体，继承了碳纳米管的优异性能，且避免了碳纳米管在基体中的分散过程，并提高了碳纳米管在基体中的含量。但目前Buckypaper中碳纳米管之间的相互作用较弱，其应力传递、导电和导热能力有待提高。本文以提高Buckypaper中碳纳米管之间的相互作用为目的，开展了对Buckypaper的化学交联及其聚合物复合材料制备工艺和增强机制研究。　　本文首先研究了碳纳米管几何结构对Buckypaper微观结构的影响规律，发现长径比较大的碳纳米管更易于制备出微观结构更加均匀且更加致密的Buckypaper。提出了Buckypaper的加压过滤制备工艺，并发现制备出的Buckypaper在厚度方向表现出明显的层状结构，且较大的过滤压力提高了Buckypaper结构的致密性，有效地增强了碳纳米管间的相互作用，提高了碳纳米管间应力传递以及导电与导热能力，从而提高了Buckypaper的宏观力学性能和导电导热性能。为进一步提高Buckypaper中碳纳米管间的相互作用，本文采用具有共轭分子结构的1,4-对苯醌作为交联物，对Buckypaper中含胺基官能团的碳纳米管进行了就位化学交联。首先，采用加压过滤工艺，制备出了结构均匀且致密的表面含胺基官能团的；然后，将交联物溶液浸渍该Buckypaper，从而实现其中碳纳米管的就位化学交联。性能测试结果表明，就位化学交联显著增强了碳纳米管之间的应力传递、电子及声子传输能力，进一步提高了Buckypaper的宏观力学性能和导电导热性能；同时，实验结果还表明，就位化学交联的Buckypaper表现出负泊松比效应，具有进一步研究的价值。Buckypaper/聚合物复合材料的制备过程关键是聚合物树脂在Buckypaper多孔介质中的浸渍流动过程。本文采用分子动力学模拟方法，研究了聚合物分子在Buckypaper中的浸渍流动行为。模拟结果表明，聚合物分子在Buckypaper碳纳米管网络中的浸渍流动行为表现出“结点填充”和“管壁包裹”的两步浸渍行为；模拟结果还表明，聚集于碳纳米管结点处的聚合物可对碳纳米管进行“树脂焊接”，大大提升了碳纳米管管间相互作用；碳纳米管的表面化学改性可以大大增强碳纳米管与聚合物基体间的相互作用，但同时也增加了聚合物分子在Buckypaper中的浸渍阻力。　　本文采用溶液浸渍法制备了不同环氧树脂基体含量的Buckypaper复合材料，并测试了其力学、导电和导热等性能。测试结果表明，当树脂含量分别为8 wt％和20 wt%时，Buckypaper/聚合物复合材料均表现出力学性能的逾渗行为；分子动力学模拟结果表明，这种两阶段力学性能逾渗行为与聚合物基体的“结点填充”以及“管壁包裹”微观浸渍行为有关。导电性能测试结果表明，Buckypaper/聚合物复合材料的导电性能取决于Buckypaper自身的导电能力，导电能力随聚合物基体含量的增加而降低，并随碳纳米管质量分数变化表现出明显的逾渗行为。导热性能测试结果表明，随着聚合物基体含量的增加，Buckypaper/聚合物复合材料的导热能力表现出先上升后下降的趋势。对此复合材料导热性能变化规律进行了分子动力学模拟研究，揭示了Buckypaper/聚合物复合材料微观热传导机制。为提高聚合物树脂在化学交联Buckypaper中的浸渍效率和浸渍质量，本文提出了Buckypaper/聚合物复合材料的“加压滤渗”制备方法，制备出了浸渍完全、结构均匀的就位化学交联Buckypaper/环氧树脂复合材料；该复合材料具有很高的力学性能。本文建立了Buckypaper/聚合物复合材料界面传递作用分子动力学模型，对化学交联以及表面含活性官能团碳纳米管与聚合物基体间的界面作用微观机制进行了研究。结果表明，碳纳米管表面化学改性对碳纳米管结点处应力传递能力具有较大影响，尤其对于环氧树脂基体，可以与碳纳米管表面的官能团间形成大量氢键，从而大大提高碳纳米管结点处的应力传递能力。最后对就位化学交联Buckypaper及其聚合物复合材料在电磁屏蔽以及加热除冰领域的应用进行了探索，对本文的工作进行了总结，并对未来的研究工作进行了展望。