高轨道过渡金属氧化物中金属—绝缘体转变的调控研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:luckybaisy
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属-绝缘体相变(MIT)是强关联电子物理中非常重要的宏观量子现象。以3d过渡金属氧化物为代表的强关联电子体系中,通过适当掺杂载流子或者施加化学或物理压力展宽能带,可以实现Mott绝缘体的金属化。在MIT转变区域,电子兼具局域和巡游特性,电荷、自旋、轨道和晶格等量子自由度存在强烈的耦合与竞争,且各种相互作用能量尺度接近,对外部激励的响应异常敏感,很容易调控各种相互作用能量之间的微妙平衡,实现不同量子态之间的转变,进而诱发诸如高温超导和庞磁电阻等奇特的物理现象。因此,MIT及其综合外场调控一直是强关联电子领域的重点研究内容。相对于3d过渡金属氧化物,4d和5d轨道电子更接近局域-巡游过渡区域,而且自旋-轨道耦合作用显著增强,几乎与在位库伦能U和能带宽度W的能量尺度相当,造成了许多新颖的电、磁学性质。因此,本论文针对多个具有金属-绝缘体转变的4d/5d过渡金属氧化物体系进行了系统的调控研究,试图揭示MIT相变机制以及相关现象的物理现象。取得的主要结果包括:1.针对烧绿石Cd2Ru2O7在反铁磁有序温度以下出现的反常金属态,我们利用高压合成了Cd2Ru2O7和系列Cd位掺杂的Cd2-xAx Ru2O7(A=Ca,Pb)多晶样品,并进行了详细的高压和物性研究。我们发现无论是对Cd2Ru2O7施加1 GPa的静水压还是用10%的Ca2+或者Pb2+取代Cd2+,都会破坏Cd2Ru2O7的反铁磁金属基态,取而代之的是反铁磁绝缘基态,这表明Cd2Ru2O7的反铁磁金属基态是非常不稳定的。我们提出,Cd2Ru2O7中的Ru5+-4d3电子态恰好处于巡游到局域电子过渡的区域,施加较小静水压可以增强Cd-O杂化,增加Ru-4d电子的局域性,而少量Ca2+或Pb2+掺杂造成的晶格无序也可以增强Ru-4d电子的局域性,这都使得Cd2Ru2O7的金属态被抑制,转变为反铁磁绝缘态。2.具有烧绿石结构的Tl2Ru2O7在120 K附近发生伴随结构相变的MIT,对其晶体结构的分析表明,其低温下可能形成准一维自旋为1的Haldane自旋链。我们利用高压合成了Tl2Ru2O7多晶样品,并对其MIT进行了高压和化学掺杂的调控研究。我们发现,随着压力的增加,MIT温度首先向低温移动,然后在1GPa以上迅速向高温移动,同时电阻曲线上的MIT也变得不明显。这可能是由于压力会稳定Tl2Ru2O7中的轨道序,增加准一维Haldane自旋链的自旋能隙,从而逐渐稳定绝缘基态。而在(Tl1-xBix)2Ru2O7体系中,随着Bi3+掺杂量的增加,MIT逐渐被抑制,稳定了金属基态。这应该归因于Bi3+-6s孤对电子的引入,通过与Ru-4d轨道电子的杂化破坏了其轨道序并展宽了能带,从而逐渐抑制了Tl2Ru2O7的MIT,并稳定了金属基态。3.对于具有反铁磁绝缘体基态的Y2Ru2O7烧绿石,我们系统研究了Y3+位掺杂Bi3+和Pb2+离子对基态的调控规律,发现两者都会逐渐抑制反铁磁绝缘基态,转变为顺磁金属。对于等价态的Bi3+掺杂,Bi3+-6s2孤对电子的引入对于增加电子载流子浓度、展宽能带进而诱导金属化起到关键作用;而Pb2+掺杂造成的空穴掺杂应该是造成金属化的主要驱动力。4.利用高温高压方法合成了两种具有金红石型结构的化合物Cr2ReO6和CrReO4,并详细表征了其晶体结构、电输运、磁性和磁结构等性质。二者均是具有3d-5d阳离子有序排列的化合物,随着温度减低会出现二级反铁磁相变,通过粉末中子衍射确定了二者的磁结构。电输运测量表明二者均是半导体,并符合Mott的变程跳跃导电机制,并且电阻率导数在反铁磁转变温度附近出现了较小的反常,表明在这种3d-5d电子耦合材料体系中存在自旋与电荷自由度之间的耦合。5.CrSb2是窄带半导体,我们利用高温高压合成了CrSb2的高压相,并对其物理性质进行了详细的研究。我们发现CrSb2高压相转变为金属,而且在降温时会出现两个连续的磁转变,首先在160 K发生铁磁转变,然后在86 K出现反铁磁转变。在常压下施加外磁场,会逐渐抑制低温的反铁磁转变,在3T以上获得铁磁金属基态。而施加高压时,反铁磁转变迅速往高温移动,铁磁转变往低温移动,二者相遇后系统基态转变为反铁磁金属,进一步增加压力会逐渐抑制反铁磁转变,在9 GPa时被完全压制,实现反铁磁量子临界点。
其他文献
生命美、生存美、身体美是人生的最高价值。与真理、权力、道德、荣誉、地位相比,只有通过生活实践和自身技术给身体、性爱、欲望、生理、心理、语言等生命要素带来满足和愉
本文考察了唐代海盐产地的分布,根据其他史料对《新唐书》中《地理志》。《食货志》的疏漏进行补遗。考证了《新唐书》对临平监所在地的误记,指出了产海盐与不产海盐的场、监。
文章针对集团内发生的结算企业与接受服务企业相分离的股份支付交易以及国际与国内相关会计规范的最新修订,探讨母公司与子公司发生股份支付交易的会计实务难点及其处理方法
意境是中国美学思想中的一个重要范畴,"意境美"在电视广告中越来越广泛的被应用使得广大受众在接受广告信息的同时也满足了审美的需要。本文从美学入手,再到广告美学逐步阐述
<正>我们知道,日本起初并没有自己的文字,现在所使用的文字是在完全引进中国的汉字的基础上在不断改造,创新发展而来的。其中日语国字就是日本人在引入汉字后的一中创造。原
期刊
随着市场经济的发展,高校所面临的内外环境越来越复杂,竞争压力越来越大,各方面风险也日益凸显,给学校的发展带来巨大的风险。文章在阐述内部控制与风险管理理念的基础上,针
<正> 几年来,笔者运用《金匮要略》温经汤为主治疗因子宫发育不良而引起的不孕症25例,取得了较满意的效果,现介绍如下: 一、一般资料25例均经妇科检查确诊为子宫发育不良,排
随着信息技术的进步,国内外大型企业集团对原有会计核算管理模式进行重新设计,建立了会计集中核算管理模式,会计集中核算解决了企业集团与分、子公司之间信息不对称问题,提高
医疗器械是关系到人民群众身体健康和生命安全的特殊商品,它既是朝阳产业和高技术型产业,同时也是投资风险型行业、社会型行业以及安全性行业。经过若干年的发展,中国医疗器
近年来,房屋建筑渗漏问题成为居民住宅质量投诉的热点。因此,防渗漏技术在建筑施工中的位置越来越重要,从而使其在工程中的应用越来越广泛。在我国的建筑工程施工过程中,屋面