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随着现代工业化的发展和城市化的进程,环境污染问题和能源短缺问题逐渐成为人类面临的两大难题,因此可以在污染治理和制备新能源方面都有重要应用的新型材料成为当前研究的热点。TiO2作为一种无机半导体材料,具有化学性能稳定、无毒无害、价格低廉等特点,在光催化降解有机污染物和太阳能转换方面有着重要的应用。同纳米颗粒相比,TiO2纳米管阵列形貌有序,具有更大的比表面积和更强的吸附能力,采用阳极氧化法制备的阵列与基底结合更牢固,稳定性更高,因而具有更为广阔的应用前景。本文围绕。TiO2纳米管阵列的制备及其光催化性能开展了一系列研究工作。
1、采用阳极氧化法,可控的制备不同形貌的TiO2纳米管阵列。利用FESEM、XRD、EDS、接触角、UV-Vis、光电测试等手段对阵列进行表征,讨论了电解液温度、电解液含水量及阳极氧化次数对阵列的表面形貌、组成和性能的影响。
(1)、在含水量为10wt%的乙二醇电解液中,温度范围在0℃~50℃时,温度低于20℃,不利于形成管状结构;温度高于30℃,纳米管易破损堆积在阵列表面,且容易出现金红石相。在光电测试中,随着电解液温度的升高,样品的光生电流逐渐增大,40℃制各的样品具有最高的光电转化效率,稳定性较好。
(2)、在20℃的电解液中,含水量范围控制在2wt%~15wt%,随着含水量增加,生成的纳米管之间的间隙距离逐渐增大,管长减小,有序度降低,亲水能力降低。光电化学性能测试结果显示,电解液含水量较低时制备的样品具有较高的光电转换效率,电流稳定性较好。
(3)、在相同反应条件下,S-TNT相较于F-TNT有着更为有序的形貌结构,易形成金红石相,具有超亲水性。当电解液含水量为2wt%时,二次阳极氧化时间过长在纳米管阵列上层会形成“nano-grass”结构,此结构对于阵列的光电转换性能有着重要的影响。
2、利用不同的TiO2纳米管阵列对X-3B溶液进行光催化降解,讨论了电解液温度、电解液含水量及阳极氧化次数对TiO2纳米管阵列光催化活性的影响。电解液温度的升高有利于提高光催化效率,40℃达到最大,降解效率为61.75%。随着电解液含水量的降低,TiO2纳米管阵列的光催化活性逐渐增强,尤其是在含水量为2wt%的电解液中制备的S-TNT,光催化能力最强,6h后X-3B溶液的降解效率达到73.93%。用同样条件下制备的样品进行光催化反应,使用S-TNT降解X-3B溶液的降解效率是使用F-TNT的1.45倍。对所有样品进行一级反应动力学拟合结果显示,1n(C/Co)与时间之间具有很好的线性关系。
3、以0.3wt%NH4F+2wt%H2O的乙二醇溶液为电解液,40℃时制备S-TNT,对连续流动的1L模拟X-3B废水溶液进行处理。流速为330mL/min,TiO2纳米管阵列依旧具有优异的光催化降解性能,7h后降解效率达到93.11%。