【摘 要】
：
过氧化氢（H2O2）是一种环境友好的氧化剂,在化学产品合成、污水处理、造纸、印染等诸多领域都有广阔的市场需求。目前我国98%的过氧化氢采用蒽醌法生产,工艺路线长、能耗高、污染大。电催化二电子氧还原反应（2e-ORR）具有低碳、安全、可现场生产等优点。但是要达到工业化应用,2e-ORR催化剂的活性和选择性仍有待提高。碳材料具有导电性好、来源广泛、结构和孔道易于调控的优点。但单纯的碳材料对氧气吸附能力
论文部分内容阅读
过氧化氢（H2O2）是一种环境友好的氧化剂,在化学产品合成、污水处理、造纸、印染等诸多领域都有广阔的市场需求。目前我国98%的过氧化氢采用蒽醌法生产,工艺路线长、能耗高、污染大。电催化二电子氧还原反应（2e-ORR）具有低碳、安全、可现场生产等优点。但是要达到工业化应用,2e-ORR催化剂的活性和选择性仍有待提高。碳材料具有导电性好、来源广泛、结构和孔道易于调控的优点。但单纯的碳材料对氧气吸附能力较弱,ORR的比活性较低。为了使催化剂可规模化生产,本论文选用廉价的商业炭黑,采用简单的氮掺杂或/和氧化处理的改性方法引入杂原子和缺陷,以调控催化活性中心的电子结构。通过一系列表征和电化学测试研究了催化剂结构对2e-ORR性能的影响。最后将合成的催化剂制备成气体扩散电极,在自制小型电解装置上生产过氧化氢。主要研究内容如下:氧化和氮掺杂处理炭黑都增大了材料的电化学活性表面积,提供更多的反应活性位点,氮原子掺杂形成的吡咯N构型,有利于提高催化剂的2e-ORR选择性。氧化和氮掺杂共同处理炭黑得到的o-XC-U3-500催化剂的转移电子数为2.4,在0.6 V vs.RHE电位下对过氧化氢的选择性达到82%,且在0.4～0.7 V vs.RHE内,过氧化氢的选择性大于75%。此外,o-XC-U3-500催化剂在0.5 V vs.RHE的质量活性达到68 A gcatalyst-1,是炭黑(20.24 A gcatalyst-1)的3.36倍。催化剂在连续9小时的计时电流测试中表现出良好的稳定性。四种催化剂XC、XC-U3-500、o-XC、o-XC-U3-500在0.7 V vs.RHE的本征电流密度(js,H2O2),分别为0.035、0.054、0.022、0.034 m A cm-2,表明2e-ORR活性位点的比活性顺序为C-N＞缺陷＞C-O。将氮掺杂氧化炭黑催化剂o-XC-U3-500制备成气体扩散电极,并在自制小型电解池装置上生产过氧化氢。在电流密度为80 m A cm-2,电解液p H=13时,过氧化氢的生成速率达到1.53 mmol cm-2 h-1,电流效率超过90%,生成的过氧化氢浓度可以达到120 g L-1（12 wt.%）。
其他文献
背景国际糖尿病联盟（International Diabetes Federation,IDF）最新统计数据显示,全球糖尿病患者增长至5.37亿人,我国约有1.4亿糖尿病患者,其中2型糖尿病（type2 diabetesmellitus,T2DM）约占糖尿病病例总数的90%。T2DM以胰岛素抵抗和β细胞功能缺陷为主要病理生理特征,可显著增加心血管病死亡、终末期肾病等风险,严重降低人们的预期寿命和生
在催化反应中,传统的反应器经常受到外部热源传热的限制存在热利用效率低、响应慢等问题。而电加热的优势在于对温度的快速响应,可以通过直接加热催化剂达到原位加热的效果,提高热利用效率。泡沫镍（NF）不仅具有良好的传热传质性能,还有比致密材料更适合的体积电阻率,能够充分发挥电加热的优势。利用化学方法在NF表面制备出微纳米级的分级孔道结构,并通过浸渍的方法负载助剂或活性组分,可以实现催化剂的原位高效加热,为
生物质炭作为新型绿色材料,在环境、农业、能源等领域具有广阔的应用前景。花生壳作为我国主要农业生物质资源之一,产量大、可再生,但仅有少部分用于饲料和功能物提取,大部分被直接燃烧或丢弃。为实现花生壳的高效资源化利用,同时修复环境,本文以花生壳为原料,通过热重分析探究其热解特性,于240℃热解制备生物炭,并采用NaOH和KMnO4对其改性,探究改性前后生物炭吸附Pb2+的特性,对农业废弃物资源化利用及环
背景及目的:肾细胞癌（Renal cell carcinoma,RCC）是一种发病率不断上升的恶性肿瘤,约占所有癌症患者的5%,是在病程中发生急慢性肾脏病的常见疾病。该疾病包括超过10种组织学和分子亚型,其中透明细胞癌（ccRCC）最常见,约占所有肾细胞癌的75%,并导致大多数癌症相关死亡。铁死亡（ferroptosis）是一种调节性细胞死亡形式,其特征是脂质过氧化物的铁依赖性积累达到致死水平。新
研究背景肺部持续存在的磨玻璃结节（ground glass nodule,GGN）往往诊断为腺癌或腺体前驱病变,这给人们带来极大恐慌及焦虑。虽然处于此阶段的肺部病变可以通过手术根治,但是,由于驱动基因参与GGN的发生,术后仍有结节再发可的能。对驱动基因阳性多发GGN而言,手术清除全部病灶困难大,多次手术花费高昂、降低患者生活质量,患者再次手术接受度差。靶向治疗是这类患者更为合适的治疗方案。然而,靶
背景脓毒症是宿主对感染的免疫反应失调,从而导致危及生命的器官功能损害的症候群。近年来,在脓毒症的治疗方面取得了一定进展,但是其死亡率一直居高不下,给全球卫生健康事业带来了严峻的挑战。内毒素是触发脓毒症级联反应的关键因素,内毒素入血后可激活免疫细胞,使其释放大量促炎和抗炎细胞因子,引起细胞因子风暴,从而导致休克、器官功能衰竭和继发免疫麻痹。常规治疗措施如抗感染等,无法有效清除血液中大量中大分子炎性介
餐饮废油（WCO）主要产生于家庭、饭店、食堂等烹饪产生的泔水、厨余垃圾、油烟等,是一种价格低廉、应用前景广阔的有机碳资源。WCO高值化利用,是阻止WCO再回餐桌,提高餐饮垃圾附加值,降低环境危害,实现WCO资源化利用的有效途径。WCO主要由甘油三酯和游离的长链脂肪酸组成,其中的非极性组分含量高,与煤气化渣浮选的矿物油捕收剂相似;WCO的皂化产品以游离脂肪酸盐为主,与钛铁矿浮选的脂肪酸类捕收剂相似。
背景:在正常生理条件下,角膜自身可维持促血管生成因子与抗血管因子的动态平衡,角膜在光学上透明,无血管。多种角膜损伤可诱导形成角膜新生血管（corneal neovascularization,CNV）,如自身免疫病、感染、创伤、角膜移植排斥、先天无虹膜、炎症、肿瘤和缺血等。CNV可降低角膜透明度、导致视力受损、角膜水肿,甚至失明,据估计每年有140万人出现CNV,其中12%因此视力丧失。治疗方面,
第一部分 基于宽体探测器CT成像的最佳主动脉瓣重建期相的精准评估背景与目的计算机断层扫描（computed tomography,CT）是经导管主动脉瓣置换术（transcatheter aortic valve replacement,TAVR）术前影像学评估的重要手段,也是选择人工瓣膜型号和尺寸的主要依据。先进的成像技术是获取清晰、精准的CT图像的前提,而合适的重建期相CT图像则是精准评估主动
目的本次研究旨在评价纳米刀消融术在不可切除肝门型胆囊癌治疗中的安全性及疗效,探讨其临床应用价值,为不可切除肝门型胆囊癌的治疗提供一种新的选择方案。方法收集2016年10月-2018年10月期间郑州大学第五附属医院治疗的36例不可切除肝门型胆囊癌患者的临床资料,将接受纳米刀消融术联合经皮肝穿刺胆道引流术（PTCD）的20例患者设为研究组,将仅行PTCD的16例患者设为对照组,随访截止至2020年3月