非木材纤维纳米材料的制备与性能研究

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纳米材料是指在三维空间中至少有一维处于纳米尺寸级别的材料,以其独特的尺寸特点产生的包括体积效应、表面效应、量子尺寸、介电限域和量子隧道效应在内的多种效应而有广泛应用。植物纤维原料是一种来源十分广泛的生物质能源,具有绿色环保,可循环再生等诸多优点。目前关于植物纤维纳米纤维素的研究已经十分广泛,对于自然产量仅次于纤维素材料的木素,其纳米化研究还需深入探讨。本文选取了两种代表性非木材纤维原料——柳枝稷和小麦秸秆,前者属于美国大量种植的经济作物,后者属于国内主要的农林废弃物之一。利用可回收固体有机酸——对甲基苯磺酸对其进行处理,分别从滤液和滤渣中制备得到纳米木素和纳米木素-纤维素材料,实现非木材纤维材料的全组分利用。并利用纳米木素-纤维素材料制备得到纳米木素-纤维素膜。具体包括以下内容:1.创造性的使用对甲基苯磺酸酸解两种非木材纤维原料,通过研究其反应历程和结果,了解对甲基苯磺酸对非木材纤维原料的作用机理,并构建对甲基苯磺酸处理两种非木材纤维原料的脱木素和脱木糖数学模型如下:a.酸解柳枝稷的脱木素和脱木糖反应历程如下:残余木糖XR=(1-0.68-0.254)e-CHF+0.68·e-0 0014·CHF+0.254;木糖水解因子CHF=exp(25.82-70000/8.314T+0.16C)C·t;残余木素LR=(1-0.43-0.468)e-CDF+0.43·e-6.93×10-6·CDF+0.468;木素水解因子CDF=exp(34.7-953800/8.314T+2.1C)C·t.b.酸解小麦秸秆的脱木素和脱木糖反应历程如下:残余木糖XR=(1-0.42-0.1899)e-CHF+0.42·e-0.0663·CHF+0.1899;木糖水解因子 CHF=exp(21.09-70000/RT+0.1786C)C·t;残余木素LR=(1-0.40-0.35)e-CDF+0.40·e-0.0096·CDF+0.35;木素水解因子CDF=exp(29.95-95800/RT+0.81C)C·t.利用该数学模型可以很好地描述不同处理条件下样品的木素和木糖的含量,更好地对原料进行靶向性处理。2.两种非木材纤维原料在对甲基苯磺酸处理作用下制备得到纳米木素材料,并研究该纳米木素材料的性质。纳米木素材料在对甲基苯磺酸溶液中呈现为均一的扁球状或者圆盘状,直径50-200 nm,厚度最低不足10 nm。酸解条件,稀释速率及离心方式都会影响纳米木素的形成,其中酸解条件的强弱是影响纳米木素粒子尺寸大小,尺寸分布和Zeta电位的重要因素。3.对甲基苯磺酸处理过的两种非木材纤维原料滤渣进行机械处理,得到纳米木素-纤维素材料。研究发现,在制备过程中,酸解反应的处理条件和细纤维化程度是影响纳米木素-纤维素材料尺寸的两个主要因素。其中酸解反应的处理条件是主要原因,细纤维化程度的过程是次要因素。对甲基苯磺酸溶液浓度越高,处理得到的纳米木素-纤维素材料尺寸越小,尺寸分布越集中,分散性能越好,后期进行细纤维化时所需要的能耗也越低。4.为便于表述和讨论,各实验样品统一按照PxxTyytzzANa进行标记,P表示对甲基苯磺酸浓度,T表示反应所需要的温度,t表示反应时间,A表示样品种类,本实验中为柳枝稷(S)或者小麦秸秆(W),N表示细纤维化段数。如PxxTyytzzSNa表示柳枝稷原料在yy℃下在质量浓度为xx%的对甲基苯磺酸溶液中酸解反应zz min,过滤后再进行a段的细纤维化处理。柳枝稷和小麦秸秆两种原料制备形成的不同纳米木素-纤维素膜分析结果显示,柳枝稷样品的最高抗张指数是P15T90t120SN4样品的159.63N·m/g,小麦秸秆样品的最高抗张指数是P35T90t120N8的140.78 N·m/g。并且随着对甲基苯磺酸处理程度的增加,柳枝稷制备得到的纳米木素-纤维素膜的强度下降,而小麦秸秆膜强度会继续上升。通过推导计算,构建了纳米木素-纤维素膜比模量的计算模型。该数学模型能够较好地描述测试样品的比模量数值,从而能够更为全面地反映样品的弹性和刚性。该数学模型具体描述如下:试样伸长率s=1/10;实际比应力T=F/(g × lw)× 1000;理论比应力T’=C1 × tanh(C2 ×(s-C3));理论和实际差值的平方E=(T-T’)2;比模量M=C1C2 ×(1-tanh2(C2 ×(s-C3)))。5.利用构建的比模量数学模型对纳米木素-纤维素膜进行分析,本实验所涉及的反应条件下,小麦秸秆制备的膜样品比模量相当稳定,约为5 MN·m/kg,低于由漂白的桉木浆制成的纳米纤丝薄膜,拉伸应变高达2.5%。可能是由于酸处理所产生的纳米木素颗粒有利于提高膜的柔韧性,高应变和比拉伸强度等。柳枝稷样品制备得到的膜样品最高能达到7 MN·m/kg,具有更为出色的应变与拉伸强度。
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