等离激元纳米结构的光热效应及其应用研究

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近来年,金属纳米结构凭借其独特的表面等离激元共振效应,引起了人们的关注。等离激元是一种由金属中自由电子和光场的相互作用所引起的共振模式,其共振峰的波长可通过改变纳米结构的几何尺寸、形状、材料等实现调控,并且在共振频率上,光学近场范围内有局域电磁场的极大增强。这种局域的近场增强使得金属纳米结构成为一种超薄的高效宽带光吸收器,吸收的光能又能进一步转化为热能,从而形成局域高温,这就是光热效应。如今,光热效应在癌症治疗、太阳能利用、光热成像等领域都有所应用。纳米尺度上的热效应定义了现代处理器和热电纳米材料的性能,并且会影响传感器的功能,因此小尺度上热传输过程的研究和温度测量是很重要的。在本论文中,我们对不同金属微纳结构的光热传输进行了研究,讨论其在生化检测中的应用,并且探讨了基于扫描探针的测温过程中的传热机制以及对测温结果准确性的评估。本论文首先在绪论中介绍了等离激元的原理和相关的应用、目前常用的纳米尺度上的测温工具、模拟仿真所使用的软件COMSOL Multiphysics。第二章中,我们系统研究了高效光吸收器Au/AAO在表面辅助激光解吸离子化质谱(Surface-Assi sted Laser Desorpt ion Ionizat ion Mass Spectrometry,SALDI-MS)上的应用前景。首先制备了五种不同的金属微纳结构,即Au/AAO的孔径从40-70nm逐渐增加到200-300nm,并测量其光谱和激光照射下的温度,发现大孔径的Au/AAO具有更好的光吸收率和光热转换效率。通过对无限介质中的点热源模型的理论分析,我们发现大孔径Au/AAO的局域高温主要得益于其孔径依赖的光吸收、热导和热容量。这些光学和热学性质使得大孔径的Au/AAO有望成为SALDI-MS的基底,在neurotensin的测量中,我们获得了信噪比高达394的信号,这比广泛使用的MALDI-MS的信噪比好4倍以上。此外,我们还发现大孔径的Au/AAO电离时产生的分析物碎片比小孔径的Au/AAO少得多,为具体的数据分析提供了便利。第三章中,我们研究了扫描探针显微镜中探针-样品耦合系统的热传输过程,为基于扫描探针的热显微镜提供了测量结果的校准方法。结果表明影响测量的温度与未被扰动的样品温度差别的因素主要是尺度因素、热源功率等。更具体地,探针尺寸越大、探针-样品距离越大、热源的功率越大、热源越小,测量的温度差异越大。特别是在小热源的情况下,在测温结果和未受干扰的样品温度之间发现大的差异(高达30%)。为了理解这些数值结果,我们构建了一个简化模型,并且证明了扰动系统和非扰动系统之间的温度差异可以使用线性公式进行精确预测。
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