石墨烯基纳滤膜在水处理中的应用研究

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人口的增长以及工业的迅猛发展,淡水资源日益枯竭,开发可持续的淡水资源日渐重要,膜分离技术已经被广泛应用在淡水资源的开发。鉴于分离膜的本征结构特点以及材料的化学性质,通常分离膜具备良好的透水性以及优异的截留性。石墨烯氧化物易成膜以及易功能化的优点,是制备分离膜的优良材料。但是采用石墨烯氧化物制备分离膜时,因氧化后的石墨烯材料中含有大量的官能团,进行水处理时,含氧官能团易与水分子发生水合作用与静电作用,严重影响分离膜的筛分质量与分离膜的寿命。化学法是目前最常用来增强分离膜寿命的方法,还原法是其中的一种增强石墨烯氧化物分离膜的方法,众多的还原方式如退火、高温热还原等,均存在增加分离膜不可渗透的风险,而水热还原的方式则兼具了还原与降低风险的优势,故本文采用水热的还原方式进行还原,还原剂为H2O2。石墨烯材料的优良二维纳米片状结构在水处理中,较大的比表面积会使其具备良好的吸附性能,故而进行水处理时也需要考虑吸附的影响。针对以上问题,本文利用水热还原的方式制备HGO,并研究HGO膜的性能;除此之外研究了改性氧化石墨烯PGO的吸附性能。具体研究内容如下:(1)采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),并对制备的GO进物理化学的表征,验证GO的成功制备。在获得GO后,对GO进行水热还原,制备HGO材料,通过真空抽滤的方式制备HGO膜。对HGO膜进行显微结构以及化学性能的表征,探究HGO膜的水通量以及截留性能。结果表明:HGO材料仍具有良好的二维片状结构,制备HGO膜层间纳米材料堆积致密,HGO膜的水接触角为65.6°与GO膜的55.3°相比,膜表面水浸润能力降低。FT-IR光谱数据同样验证了HGO膜中含氧官能团数量降低。除此之外,在较厚的膜负载条件下(0.796g/m2)HGO膜仍显示出24.83L/m2·h·bar的高水通量;在自由扩散条件下,对罗丹明B(RB)的截留率约为100%;并且膜在长时间测试(50h)下仍保持良好的稳定性。(2)为了改善氧化石墨烯(GO)吸附污染物后难以从水溶液中分离的问题,采用聚乙烯亚胺(PEI)对GO进行改性,制备PEI-GO复合材料,并采用红外光谱仪、拉曼、扫描电镜、能谱仪等对复合材料进行结构和形貌表征。分析不同吸附时间、吸附剂用量对MB吸附性能的影响,并对其采用动力学及温线模型进行拟合,记录GO吸附MB与PEI-GO吸附MB后从溶液中的分离时间。结果表明,PEI-GO复合材料与仍具有良好的二维纳米结构,纳米片层中的含氧官能团与PEI中的氨基反应生成O=C-NH共价键。复合材料PEI-GO对MB具有良好的吸附性能。在MB初始浓度为25mg/L,PEI-GO投入量为30mg的条件下,PEI-GO的吸附量可达204.87mg/g;吸附规律符合准二级动力学模型以及Freundlich等温模型;吸附后,分离速率较GO吸附后快4~5倍。
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