随着现代工业和社会的迅速发展,随之而来的是能源和环境问题。绿色能源和可持续能源的开发越来越受到人们的重视。目前商用的锂离子电池面临着锂金属价格昂贵,锂资源短缺,电解液毒性高且易燃,低能量密度等困境,亟需研发出高容量、循环寿命长、安全环保且成本低的储能设备来作为锂离子电池的替代物。锌空气电池（ZAB）具有较高的理论能量密度,锌负极成本低,锌资源储量大,电解液安全且低毒等优势,有望成为下一代储能设备的候选者之一。氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）是ZAB正极的核心反应,决定着锌空气电池能量转换效率、比容量和稳定性等电化学性能。然而ORR和OER缓慢的反应动力学和高的过电位,极大地限制了ZAB商业化的应用。因此,需要付出巨大的努力来研发低成本、高活性且稳定的ORR和OER双功能电催化剂性。地壳中过渡金属含量丰富且种类多,多元过渡金属复合更易实现双功能活性,而且通过调控金属位点的电子结构能有效地提高催化活性。本文通过电子调控策略和结构设计策略等,实现了催化剂在ORR和OER过程中优异的催化活性及稳定性,基于我们设计的催化剂的液相和柔性ZAB均表现出良好的电化学性能,获取的主要结论如下:1.通过将Ni Fe合金纳米粒子锚定在氮掺杂的碳纳米管（N-CNT）上,合成了高效且稳定的双功能电催化剂Ni Fe/N-CNT,其在OER和ORR过程中均展示出良好的催化活性。结合密度泛函理论计算、原位电化学拉曼光谱和氧吸附测试对催化活性的来源进行了分析,揭示了Ni Fe/N-CNT电催化剂可以增强OH^-和氧气的吸附能力,因此有利于降低OER和ORR过程中的反应活化能。基于Ni Fe/N-CNT电催化剂的液相锌空气电池展示出良好的功率密度,倍率性能和循环稳定性。全固态可穿戴ZAB展示出优异的电化学性能,同时具有良好的可裁剪和可弯曲力学性能。2.凭借MXene表面亲水基团与金属元素之间的配位作用,将超精细的Ni Co₂O₄纳米粒子稳固地锚定在MXene表面。近边缘x射线吸收精细结构和X射线光电子能谱分析可知,Ni Co₂O₄与MXene之间通过电子云的迁移来改变Ni Co₂O₄的电子结构,而且它们之间的界面耦合效应能有效地减少界面阻抗,从而实现ORR/OER催化活性的增强。基于Ni Co₂O₄/MXene的液相和柔性ZAB均表现出优异的电化学性能。