【摘 要】
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针对非电力行业烟气出口温度低（80-300℃）,且组分复杂（含有SO2等杂质）的问题,开发具有优异低温催化活性以及抗硫中毒性能的SCR催化剂是目前非电力行业烟气脱硝的重点。针对该需求,本工作以FeVO4为研究对象,通过调控掺杂金属的种类、含量以及掺杂方法等策略,开发了具有优异抗硫中毒性能的高效Ce/FeVO4低温催化剂,并对其低温催化机制及抗硫中毒机理进行了深入探究,为非电行业烟气脱硝催化剂的开发
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针对非电力行业烟气出口温度低（80-300℃）,且组分复杂（含有SO2等杂质）的问题,开发具有优异低温催化活性以及抗硫中毒性能的SCR催化剂是目前非电力行业烟气脱硝的重点。针对该需求,本工作以FeVO4为研究对象,通过调控掺杂金属的种类、含量以及掺杂方法等策略,开发了具有优异抗硫中毒性能的高效Ce/FeVO4低温催化剂,并对其低温催化机制及抗硫中毒机理进行了深入探究,为非电行业烟气脱硝催化剂的开发及工业应用提供了技术和理论支持。本文具体研究内容如下:首先,利用浸渍法制备了高效的改性FeVO4低温催化剂,并考察了其脱硝性能和低温抗中毒性能。10Mn/FeVO4、10W/FeVO4、10CeFeVO4和 xCe/FeVO4（x=1、5、7、10、12）催化剂的脱硝活性表明,10Ce/FeVO4具有最佳的低温催化活性,在200-300℃时的NOx转化率高于90%,远高于FeVO4催化剂（在300℃时最高NOx转化率为64%）。此外,10Ce/FeVO4催化剂也具有优异的低温抗SO2中毒性和抗H2O中毒性,呈现出良好的工业应用前景,当模拟烟气中含有200 ppm SO2时,其NOx转化率仅降低5%;当模拟烟气中含有200ppm SO2和10%H2O时,其NOx转化率仅降低15%。其次,利用物理、化学表征和原位光谱技术对Ce/FeVO4催化剂的形态结构、表面酸性、氧化还原性和反应机理进行了深入分析,阐明了Ce负载对于FeVO4催化剂低温催化活性的促进机制。研究发现,在Ce/FeVO4催化剂表面,Ce物种主要以CeVO4和CeO2形式存在。其中,CeVO4的存在显著增加了催化剂表面的酸性位点数量;此外,Ce4+和Fe3+、Fe2+存在强电子诱导作用,有效增加了Fe3+位点的数量和氧化还原性能。与FeVO4催化剂相比,10Ce/FeVO4催化剂表面Br（?）nsted酸性位点数量和活泼氧物种含量均增加,且其可以同时通过Eley-Rideal和Langmiur-Hinshelwood路径促进NH3-SCR反应发生,而FeVO4催化体系中仅存在Eley-Rideal机制。上述因素协同提高了 Ce/FeVO4催化剂的低温催化活性。最后,利用原位光谱技术和表征测试探究了 SO2对10Ce/FeVO4催化剂表面组分、表面酸性,氧化还原性和反应机理的影响,揭示了 10Ce/FeVO4催化剂抗SO2中毒性能的机制。实验结果表明,在催化过程中部分CeO2转化为Ce2（SO4）3物质,导致表面Ce4+含量的减少,进而削弱了 Ce4+与Fe3+、Fe2+相互作用,从而降低了活泼Fe3+物种的数量以及氧化还原能力;另一方面,Ce2（SO4）3和NH4HSO4的生成增加了催化剂表面的Br（?）nsted酸性位点,提高了催化剂的酸性。原位红外光谱的实验结果发现,气相SO2完全抑制NOx吸附,导致体系中少量按照Langmiur-Hinshelwood路径发生的反应被切断,但更多活性NH4+物种的生成增强了 Eley-Rideal反应路径。上述因素协同作用使10Ce/FeVO4催化剂具有优异的抗硫中毒性。
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