【摘 要】
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近年来,分子筛膜得到了广泛的研究和发展,研究人员利用分子筛膜包覆型核壳材料的特点,实现了催化反应产物的优化分布。本论文创新性提出分子在核壳材料上的催化过程中,壳层分子筛膜的存在可以有效调控原有反应体系扩散方式和反应过程的思路,并将制备的分子筛膜包覆型核壳催化剂用于高放热的气相法苯加氢制备环己烷的催化反应中,通过评价各类催化剂的性能并优化苯加氢在固定床反应器上的加氢工艺,探究反应扩散调控反应速率的可
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近年来,分子筛膜得到了广泛的研究和发展,研究人员利用分子筛膜包覆型核壳材料的特点,实现了催化反应产物的优化分布。本论文创新性提出分子在核壳材料上的催化过程中,壳层分子筛膜的存在可以有效调控原有反应体系扩散方式和反应过程的思路,并将制备的分子筛膜包覆型核壳催化剂用于高放热的气相法苯加氢制备环己烷的催化反应中,通过评价各类催化剂的性能并优化苯加氢在固定床反应器上的加氢工艺,探究反应扩散调控反应速率的可行性。采用晶种涂覆-预晶化-晶化的方法在负载金属镍的α-Al2O3微球载体上包覆不同类型的MFI分子筛膜,研究发现在晶化成膜的过程中,分子筛硅铝比越高,预晶化过程所需时间越长;延长晶化时间,壳层分子筛膜膜厚度增长。实验发现晶化72h可以得到3μm膜厚的均匀且完整的Silicalite-1分子筛膜,在气相法苯加氢制环己烷的反应中显示出良好的控制传热的性能。在压力2MPa,空速2h-1,氢苯摩尔比6,进料为体积分数相同的苯和环己烷混合物的反应条件下,调节反应器加热炉温度,考察核壳催化剂和Ni/α-Al2O3参比催化剂在进行气相苯加氢反应时的放热情况和加氢性能。结果表明:在实验的催化剂上,随着反应器加热炉温度的升高,苯加氢反应的转化率升高,催化剂床层温降升高;随着分子筛膜厚度增加,苯加氢反应的床层温升和转化率均降低;相同反应条件下,苯加氢反应在MFI@Ni/α-Al2O3核壳催化剂上引起的床层温升和转化率低于反应在Ni/α-Al2O3催化剂上的结果,反应在Silicalite-1@Ni/α-Al2O3核壳催化剂上的床层温升和转化率低于反应在ZSM-5@Ni/α-Al2O3核壳催化剂上的结果,因此Silicalite-1@Ni/α-Al2O3核壳催化剂对苯加氢的反应速率具有更好的调控效果。通过研究反应温度,空速,氢苯比和原料中苯含量对苯加氢反应的影响,得出反应在3μm膜厚Silicalite-1@Ni/α-Al2O3核壳催化剂上最优的反应温度为180°C,重时空速为1 h-1,氢苯摩尔比为6,进料为体积比相同的苯和环己烷混合液,此时苯加氢反应床层温降为5.4°C,转化率为98.74%。对比相同反应条件下苯加氢在Ni/α-Al2O3催化剂上的结果:转化率为99.96%,床层温降为23.8°C,结果证实壳层分子筛膜的存在丰富了催化剂的孔道结构,能够有效影响扩散过程,验证了反应扩散调控反应速率的可行性,同时为具有多功能耦合的催化剂的开发、应用及催化过程的设计提供新思路。
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