【摘 要】
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呋喃璀生物燃料是理想的可运输的液体燃料。可再生的生物质制备呋喃基生物燃料对解决化石能源危机具有重要的意义。1、5-羟甲基糠醛是多官能团化合物,易生成副产物导致2,5-二
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呋喃璀生物燃料是理想的可运输的液体燃料。可再生的生物质制备呋喃基生物燃料对解决化石能源危机具有重要的意义。1、5-羟甲基糠醛是多官能团化合物,易生成副产物导致2,5-二甲基呋喃(DMF)产率低,尤其是非贵金属催化剂,不仅产率低(48%),而且催化条件苛刻(>200℃),因此发展高效非贵金属催化剂存在着挑战。本课题设计了均分散Co催化剂并将其用于催化5-羟甲基糠醛制备2,5-二甲基呋喃,实现了温和、高效制备DMF:(1)以水滑石前体法原位还原制备均分散Co基催化剂,该催化剂在1300C,07MPa H,压力下反应6h,DMF产率高达75.8%,远超过了文献报道的非贵金属催化剂Cu-MPO48%产率(2400C),达到了贵金属RuCu/C催化产率71%(>2200C)。(2)通过调变水滑石层板金属离子比例,调控催化剂金属Co品粒尺寸,发现随着Co颗粒变小,DMF产率提高。(3)Co基催化剂有良好的重复使用性,使用5次以后,DMF产率仍达66.8%。2、葡萄糖制备呋喃臻生物燃料5-甲基醛处于研究初级阶段,目前,主要以均相液体酸作为催化剂,产率仅为31%。所以一步法多相化高效催化葡萄糖制备5-甲基糠醛仍是挑战。本课题通过蒙脱土传统浸渍法负载金属构建了酸-金属双功能催化剂,应用于一步法催化葡萄糖制备5-甲基糠醛(5-MF)。(1)利用蒙脱土层间阳离子作为酸中心,传统浸渍法负载Pd,,Cu、,、Pd或Ru金属作为金属中心,构建了多相酸-金属双功能催化剂。(2)通过离子交换法改变蒙脱土层间阳离子,调控蒙脱土酸强度,发现提高酸强度,5-MF产率提高;通过调变负载金属,调控金属活性中心,发现Ru/Ti-MMT催化剂得到5-MF产率最高,达到32.1%。
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