可见光下三维Ag2O-Ag/TiO2复合材料对碘离子的高效吸附过程

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为了有效吸附水环境中的碘离子,本文制备了一种具备可见光响应特性的3D Ag2O-Ag/TiO2复合光催化吸附材料,探讨了其在可见光下对I-的吸附性能和机理。主要研究内容有:首先,制备并表征了3D Ag2O-Ag/TiO2复合材料。采用TiCl4水解自组装的方法制备了大比表面3D TiO2微球,以其为基体,通过光化学沉积法制备了负载Ag2O和Ag纳米粒子的3D Ag2O-Ag/TiO2复合材料。利用SEM、EDX、TEM、XRD、XPS、BET和UV-Vis DRS等手段对材料的形貌、形态、微结构、化学组成和光学性质等进行了表征分析。XRD和XPS分析显示复合材料表面存在Ag2O和Ag两种价态的银。高倍TEM呈现了位置关系相互独立的Ag2O和Ag纳米粒子,统计粒径分别为3.26±0.04和2.67±0.01 nm。另外,通过EDX和XPS分析计算得到Ag2O和Ag的含量分别为4.192%and 1.917%。UV-Vis DRS结果显示所制备复合材料具有较好的可见光吸收性能。其次,探讨了3D Ag2O-Ag/TiO2复合材料的对碘的吸附性能。实验结果表明,复合材料对I-的吸附过程在300 min后达到平衡,平衡吸附容量为207 mg/g,且吸附过程是不可逆的化学吸附;Ag2O和Ag纳米粒子在I-吸附过程中发挥着至关重要的作用,可见光的辐射可大幅度提高复合材料对I-的吸附容量;复合材料在复杂环境中对I-表现出极高的选择性,在Cl-浓度4.3×105倍于I-的模拟盐湖水中仍然保持着较高的吸附能力;同时,复合材料具有良好的痕量I-吸附能力,其能将去离子水或盐湖水中I-浓度降低到20 ppb;复合材料另一个显著优点是循环使用性能好且易于再生,循环使用5次依然保持着较高的吸附容量,尤其是通过简单的手段即可获得性能良好的再生材料。最后,探究了3D Ag2O-Ag/TiO2复合材料的碘吸附机理。一系列的表征分析和实验表明复合材料对水体中I-的高效吸附是通过Ag2O和3D Ag/TiO2“吸附-催化-再吸附”三个步骤协同实现的,即Ag2O吸附I-后转变成AgI、3D Ag/TiO2将I-氧化为I2以及AgI对I2吸附的三个过程。另外,3D Ag2O-Ag/TiO2复合材料表面的Ag2O最终形式为AgI2n+1,通过分析计算,确定了n值为1.7,说明3D Ag/TiO2在可见光下对I-的光催化协同作用将Ag2O对I-的吸附作用放大了4.4倍。
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