固体材料及扩散界面中的载能离子与辐照缺陷相互作用

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随着不可再生能源的不断消耗,其储量日益减少,发展以核能为代表的多种可再生能源刻不容缓。核能中轻核元素的聚变反应,因其具有可再生和低放射污染等优势越来越受到关注。为了更有效的利用轻核元素的聚变反应,目前最具前景的解决方案之一是采用磁约束方法长效控制核聚变中的燃烧等离子体。国际热核实验反应堆计划的实施拟系统验证其可行性。但是,反应堆用金属结构材料的服役问题成为制约上述工作的主要瓶颈之一。结构材料及异质连接界面材料在聚变堆运行过程中,将受到多种高能粒子辐照,产生高浓度辐照缺陷,导致辐照肿胀和辐照硬化等现象,进而引起材料的服役失效。因此,充分研究反应堆用金属材料及其异质界面中辐照缺陷产生和消除的问题至关重要。本课题基于上述问题进行了三个方面的探索和研究。在辐照过程中,低活化铁素体/马氏体(RAFM)钢中会形成各种类型的辐照缺陷,例如位错环和空洞等。其中,位错环作为最常见的辐照缺陷类型,其间隙/空位性质对材料性能有重要影响。例如辐照硬化主要与间隙型位错环的累积有关,而辐照肿胀则受空位型位错环影响。目前关于位错环的研究主要集中在间隙型位错环,对铁基合金中空位型位错环的研究较少,而关于氢与合金元素对铁基合金中空位型位错环的协同效应的研究则更少。因此,本文首先研究了注氢铁基二元合金中空位型位错环的形成温度和影响因素。一方面,采用超高压电镜对注氢Fe-1.4Mn(质量分数,wt.%)合金进行500℃退火,然后在电子辐照下进行原位观察。根据电子辐照下间隙型位错环逐渐长大、空位型位错环逐渐缩小的行为差异揭示了位错环的性质,发现Fe-1.4Mn合金空位型位错环的形成温度>500℃,空位型位错环的尺寸在500℃条件下可以达到40 nm。以上发现证实在α-Fe中添加Mn可升高空位型位错环形成温度。另一方面,针对超高压电镜实验平台资源相对稀缺的现状,提出并验证了一种基于常规透射电镜的替代方法,即:通过位错环平均尺寸和数密度随退火温度的变化而形成的演化趋势来判断空位型位错环的形成温度。通过该方法获得的注氢α-Fe、Fe-3Cr、Fe-1.4Ni、Fe-1.4Mn合金材料的空位型位错环的形成温度,与超高压电镜的方法得出的结论一致。论文通过位错环的属性及形成温度的研究,探索了合金元素和氢的协同效应,展示了铁基合金中低活化元素Mn的微量合金化效应,为RAFM钢中常见合金元素(Cr、Mn等)的分类提供了新的标准。新标准反映了位移损伤和氢之间的协同效应,将能够更准确预测材料的辐照肿胀。点缺陷及其团簇的一维迁移是辐照缺陷的一种高效运输机制,增加了点缺陷及其团簇的迁移效率,对材料的辐照损伤演化和性能退化有重要影响。然而,目前关于位错环的一维迁移现象仍有许多尚未明确的问题,如一维迁移的产生机理及迁移方向等问题。据此,本文采用200 kV透射电镜对注氢纯铝样品进行电子辐照,原位观察了氢离子注入过程中形成的间隙型位错环的一维迁移现象。首次在金属材料中发现了位错环迁移距离达到微米级的一维迁移现象,并在位错环快速一维迁移(迁移速率>~1 nm/s)过程中发现了衬度变化明显的运动轨迹。迁移速率越大,运动轨迹越长。另外,本文揭示了位错环长程一维迁移形成的直接原因是沿柏氏矢量方向变化的点缺陷浓度梯度,即位错环发生一维长程迁移运动的本质为其从点缺陷浓度高的区域向浓度低的区域迁移的过程。通过位错环一维迁移的研究,揭示了一维长程迁移运动的本质,对于金属材料辐照过程中点缺陷及其团簇的演化过程有了更清晰的认识。最后,针对聚变堆包层结构材料所面临的氚的渗透以及材料的腐蚀等问题,我们课题组前期提出了“钒合金/金属层Ti/AlN层”复合功能涂层的概念,并对其微观结构及其接合强度等进行了初步分析,而关于辐照后材料的结构和性能还未进行相关研究。在此基础上,本文研究了载能重核离子注入后V-4Cr-4Ti/Ti异质界面材料的辐照损伤行为与其界面的相互关系。采用透射电镜和纳米压痕分别研究了 3 MeV的Fe10+在450℃注入和2.4 MeV的Cu2+在300-600℃注入后V-4Cr-4Ti/Ti异质界面的辐照损伤行为。发现两种离子辐照后的V-4Cr-4Ti/Ti异质界面材料中所有区域均产生了不同程度的辐照缺陷和辐照硬化,但界面处的辐照缺陷数量和辐照硬化程度均要远低于两侧基体,说明异质界面对辐照缺陷的产生和增殖以及辐照硬化均有明显的抑制作用。本文分别从合金成分对位错环类型的影响、位错环长程一维迁移的形成机理以及异质扩散界面辐照缺陷的演化过程等几个方面进行了研究,揭示了部分金属材料及其异质界面中载能离子与辐照缺陷的相互作用,以期为未来核材料的发展提供一定的实验支撑。
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