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随着现代社会的快速发展,环境污染问题已成为严重影响和威胁人类生存和生活的问题之一。其中难降解有机废水的处理是目前研究的难点和热点。光催化氧化技术是一种绿色高级氧化技术,在有机废水治理领域有着较好的应用前景,开发高效、高稳定性的催化剂已成为当前重要研究课题之一。配合物作为一种新型分子功能材料具有丰富的拓扑结构和多样的堆积方式,在光催化、分离、气体存储、光学、磁学等领域均具有巨大的应用潜力,设计与合成结构新颖且在环境领域内具有应用价值的配合物已引起越来越多研究者的关注。本文以芳香羧酸类和邻菲罗啉类有机分子作为配体,分别以CuCl2·2H2O、Pb(NO3)2、AgNO3为金属源,合成四种配合物,进行结构表征,并对配合物的光催化性能进行研究。主要研究成果如下:
1、以1,3,5-均苯三甲酸、CuCl2·2(H2O)为原料,采用水热法合成了配合物1,元素分析、单晶X-射线衍射、红外分析、紫外分析、粉末XRD等结构表征表明,它是一种三维超分子结构的金属有机骨架配合物,分子式为[CuCl(C9H4O6)(H2O)2]n;以1,3,5-均苯三甲酸、Pb(NO3)2为原料,用水热法合成了配合物2,结构表征表明它是一种三维结构的金属有机骨架配合物,分子式为[Pb2(C9H4O6)2(H2O)2]·3H2O}n。以配合物1[CuCl(C9H5O6)(H2O)2]n为光催化剂,对其催化降解甲基紫染料进行了研究,详细考察了溶液的初始浓度、pH值、双氧水含量、催化剂投加量等因素对催化降解甲基紫溶液的影响,结果表明在可见光光照下,H2O2用量为0.4mL,催化剂用量为10mg,pH为4.0条件时,甲基紫溶液降解率可达到96%。
2、以对硝基苯甲酸、1,10-邻菲罗啉和硝酸铅为原料,采用水热法合成了配合物3,元素分析、单晶X-射线衍射、红外分析、紫外分析、粉末XRD等结构表征表明,它是一种三维超分子结构的金属有机骨架配合物,分子式为[Pb(phen)2(4-NBA)]2·2(NO3)·H2O,并以配合物3为光催化剂,对其催化降解亚甲基蓝溶液进行研究,实验结果表明,在紫外光光照下,H2O2用量为0.6mL,催化剂用量为8mg,pH为6.0条件时,亚甲基蓝溶液降解率达到95%。
3、以1,10-邻菲罗啉-5,6-二酮、1,3,5-均苯三甲酸和硝酸银为原料,采用水热法合成了配合物4,元素分析、红外分析、紫外分析、单晶X-射线衍射、XRD等结构表征表明,它是一种零维结构的金属有机骨架配合物,分子式为Ag(C12N2O2H6)2(C9H5O6),并以该配合物为光催化剂,对其催化降解亚甲基蓝溶液进行研究,实验结果表明在可见光光照下,不加双氧水,催化剂量为25mg,pH为7时,降解率达78%。