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二氧化硅纳米颗粒作为生产量和使用量最大的纳米材料,其毒理学效应逐渐引起了人们的关注,前人的研究指出,来自天然源与来自人为源的二氧化硅纳米颗粒具有不同的毒理学效应。但是,目前还没有方法能够有效甄别二氧化硅纳米颗粒的来源。本文表征了天然源和人为源二氧化硅颗粒的形貌、晶体结构和氧硅比等基本信息。经过大量样品的测定发现,人为源与天然源二氧化硅颗粒中硅稳定同位素分布范围差异明显,δ30Si(‰)= 0.08可作为人为源和天然源的区分阈值。此外,4个不同厂家生产的二氧化硅颗粒的硅稳定同位素分布范围较窄,具有同位素指纹识别特征。说明在一定情况下,可以通过二氧化硅颗粒的硅天然稳定同位素的差异实现对不同厂家来源的甄别。来自同一工厂,原料相同,合成工艺不同的二氧化硅纳米颗粒硅同位素分布也存在明显差异,说明不同合成工艺造成了不同程度的同位素分馏,这为通过硅同位素分布来甄别二氧化硅颗粒不同合成工艺提供了理论基础。实验结果说明,硅稳定同位素可以作为甄别二氧化硅纳米颗粒的来源的有利工具。近几十年来,随着我国工业化与城市化进程的日益推进,大气污染现象呈现出愈发严峻的态势。李克强总理在2017年的政府工作报告中特别指出中国目前大气污染的严峻性,亟需加强对大气灰霾成因与防治措施的研究。因此,对于灰霾的来源及其成因的进一步研究有利于减少大气污染对于人体健康的影响,这已成为目前一段时期内一项极其迫切的任务。目前,已有一些大气溯源模型可用来解析大气颗粒物(PM)的来源,但这些方法大多基于多元素浓度信息,需要多种仪器设备才能实现,结果争议也比较大。在本研究中,我们基于硅元素的普遍存在性,利用天然硅稳定同位素组成作为一种新的示踪剂,对大气PM的来源进行了研究。我们用电感耦合等离子体质谱仪(inductively coupled plasma mass spectrometry,ICP-MS))和多接收器电感耦合等离子体质谱仪(multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry,MC-ICP-MS)等仪器对 2015 年 12月北京地区不同粒径的大气颗粒物样品(TSP和PM2.5)进行了硅浓度和硅稳定同位素组成的测量,并计算出硅比重(硅元素占PM重量的比重)。研究发现,随着污染程度的增加,PM2.5中硅浓度和硅比重不断下降,而硅稳定同位素却保持相对稳定,既验证了颗粒物粒径不断增大的过程,同时也证明了在灰霾形成的过程中,大气颗粒物一次来源对灰霾的贡献比重不断减小。因此,2015年12月北京地区大气颗粒物爆发性增长,主要来自二次颗粒物的贡献。