以NH3作为NOx还原剂的选择性催化还原(SCR)技术是目前应用最为广泛的脱硝技术。然而，该技术中用作还原剂的NH3具有很强的毒性和腐蚀性，给工业操作及存储造成困难；同时，由于废气中NOx浓度的波动会使脱硝过程中NH3的适宜加入量难以精确控制，容易引起由NH3泄漏造成的二次污染。针对以上问题，本文将含NH2化合物担载于催化剂上系统研究了其低温NOx选择性催化还原反应行为，实现了低温范围内高效且高选择性的NOx还原脱除。　　 (1)沥青基球状活性炭(PSAC)担载尿素的NO选择性催化还原反应行为：NO的urea-SCR反应活性显著受到沥青基球状活性炭对NO氧化反应的催化活性的影响。通过计算PSAC上NO的urea-SCR反应和NO氧化反应的表观活化能和反应级数，发现这两个反应具有几乎一致的表观活化能和反应级数，表明NO氧化反应是urea-SCR反应的速率控制步骤。(PSAC上NO的urea-SCR反应的表观活化能为-16.5 kJ/mol，NO氧化反应的表观活化能为-15.2 kJ/mol；同时，这两个反应均为NO的一级反应，O2的0.5级反应。)进一步的研究表明PSAC上孔径范围在0.5～0.8nm的微孔催化了NO的氧化反应生成NO2。由NO2不对称分解所产生的吸附态NO3可与PSAC表面担载的尿素迅速反应而被还原为N2。在担载的尿素被完全消耗后，NO2开始释出，且吸附态氮氧化物将逐渐氧化碳表面生成含氧官能团。随后，NO3可以稳定地吸附于被氧化后的碳表面上。　　 (2)沥青基球状活性炭担载尿素的NO2选择性催化还原反应行为：NO2的urea-SCR反应不依赖于沥青基球状活性炭微孔的催化作用。提高PSAC上尿素的担载量可以增大NO2与尿素的反应几率，因而有利于NO2的urea-SCR反应活性的提高；同时，尿素担载量的提高延长了NOx的脱除时间。此外，反应进气中NO2和O2浓度的升高均有利于urea-SCR反应活性的提高，但当O2进气浓度大于9 vol％时，继续增加O2进气浓度对urea-SCR反应活性的进一步改善作用变得微弱。　　 (3)炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂担载三聚氰胺的NO选择性催化还原反应行为：在有气相O2存在的情况下，担载在炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂上的三聚氰胺可以高效且高选择性地将NO还原为N2，从而实现较高的NOx转化率。催化剂上担载的三聚氰胺在SCR反应过程中被完全消耗，没有含N副产物以气体形式释放或在催化剂表面残留。提高炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂上三聚氰胺的担载量可以延长NOx的脱除时间。但高于15、wt.％的三聚氰胺担载量会造成催化剂上金属氧化物活性位被严重覆盖，因而有害于NO的melamine-SCR反应活性。高于400℃的催化剂煅烧温度会减弱催化剂上Mn与Ce的氧化物的相互作用，且促使金属氧化物形成更大的晶体颗粒和更加规整的晶型结构，这些结果均有害于NO的melamine-SCR反应活性。反应温度的升高和O2进气浓度的增加均有利于NO在炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂表面的化学吸附生成可与三聚氰胺反应的吸附态NO3-，因而有利于催化剂上melamine-SCR反应的进行。　　 (4)炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂担载三聚氰胺的NO2选择性催化还原反应行为：NO2与三聚氰胺的反应依赖于炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂的催化作用。高于15 wt.％的三聚氰胺担载量和高于400℃的催化剂煅烧温度都有害于NO2的melamine-SCR反应活性。反应温度的升高和O2进气浓度的增加由于都强化了NO2在炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂表面的化学吸附生成可与三聚氰胺反应的吸附态NO3-，从而有利于催化剂上melamine-SCR反应的进行。　　 (5)低温下melamine-SCR反应的机理研究：通过选取合适的反应温度，SBA-15基Mn-Ce复合催化剂同样可以有效地催化melamine-SCR反应。SBA-15基Mn-Ce复合催化剂上NOx的吸附和melamine-SCR反应的原位红外研究表明：(1)在没有气相O2存在的情况下，NO和NO2均可在SBA-15基Mn-Ce复合催化剂表面化学吸附生成吸附态NO3-。气相O2的加入有利于NO在催化剂表面的化学吸附，而对NO2的化学吸附影响不大。(2)低温下SBA-15基Mn-Ce复合催化剂上的melamine-SCR反应较为复杂，由多个基元反应组合而成。在反应初期，参与吸附态NOx还原的官能团主要是三聚氰胺分子中的NH2，反应产生N2和H2O；当反应进行到一定程度，由反应中间产物水解和分裂而成的吸附态HNCO开始参与吸附态NOx的还原，生成CO2、N2和H2O。