功能性还原氧化石墨烯凝胶的制备及在污水处理中的应用

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hncdbf
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纳米粒子(NPs)相对于体状材料具有优异的催化性质,在治理环境污染和解决能源危机方面具有潜在应用。但是催化反应过程中NPs易团聚,从而使比表面积下降,降低其催化活性。因此,一般将NPs负载到合适的催化剂载体。石墨烯具有高电子迁移率、大表面积、高机械性能和特有的吸附性,是理想的催化剂载体。氧化石墨烯常常用作石墨烯的前驱体。石墨烯纳米片之间往往容易团聚和堆叠,加上仅仅依靠传统的化学氧化技术无法彻底降解污染物。基于以上考虑,本文介绍了一种将二维(2D)氧化石墨烯纳米片(GS)组装成三维(3D)还原氧化石墨烯(r GS)凝胶的简便方法,不仅增大催化剂的表面积,而且可以提高NPs的分散性并减小粒径,从而提高催化剂的催化活性。而且借助于凝胶分级多孔结构的物理吸附作用,加快反应溶液的传质和扩散。这样,物理吸附和化学氧化技术相结合,可以提高污染物的降解速率。另外,引入磁性纳米粒子及采用双重载体保护,可以减少催化剂流失,从而改善凝胶材料的循环利用性。具体研究内容包括以下三部分:(1)采用“一步法”制备r GS/Fe2O3/聚吡咯(PPy)三元凝胶。通过不同材料形貌对比,研究凝胶形成机理。以H2O2降解亚甲基蓝(MB)的Fenton反应作为模型反应测试材料的催化性能,随着催化剂用量增加、MB浓度降低、一定范围内H2O2用量的增加,MB降解速率加快。另外,催化剂有磁性,易分离。经过4次循环催化,催化活性仍未有明显降低。(2)采用“一步法”将PdPt合金负载于r GS凝胶制备出r GS/Fe2O3-Pd Pt/PPy五元凝胶。经过冷冻干燥,五元凝胶呈分级多孔结构,对染料的吸附效果优于烘干凝胶,并且PdPt合金粒子分布均匀且粒径极小,在Na BH4还原对硝基苯酚(4-NP)的反应中表现出优异的催化性能。(3)采用“两步法”制备r GS/Fe2O3/氮掺杂碳纳米片(NCS)凝胶材料。对凝胶的形貌结构及组分进行分析表征,并将该材料用于催化光Fenton反应降解罗丹明B(Rh B)。由于凝胶的吸附作用与Fe2O3的高催化活性协同,Rh B降解速率很快。同时,Fe2O3有磁性,催化剂能通过外加磁场分离,并具有较好的循环使用性。
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