溶剂热合成铈基纳米材料及其性能研究

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萤石结构的氧化铈(CeO2)是一种具有特殊技术意义的稀土功能材料,由于Ce(III)和Ce(IV)具有快速可逆的转化特性,使其表现出良好的储放氧功能和快速氧空位扩散能力,因而在催化材料、高温氧敏材料、中温固体氧化物燃料电池用电极材料、抛光材料等诸多领域有着广泛应用。与块体材料相比,纳米尺度下的CeO2往往表现出一些新的物理性质(如晶格扩散、晶格界石跃迁、紫外吸收峰蓝移)和更高的化学活性,而CeO2纳米晶形状和大小的不同又会影响甚至支配其化学和物理性质。因此,发展高度可控、绿色的CeO2纳米材料的合成方法,研究其形貌、尺寸、结构与性能的关系,成为人们关注的焦点。本论文采用溶剂热合成法,通过调节反应参数获得了系列形貌可控的铈基纳米材料。以CeCl3为铈源,氨水为沉淀剂,乙二醇和水为混合溶剂,在CeCl3浓度为0.060.12mol/L、CeCl3与NH3的摩尔比为1:1条件下,通过改变乙二醇和水的体积比,获得了齿轮状、空心棱柱状、棒状、长条状和片状形貌可控的铈基纳米材料,这些铈基纳米材料为CeO2、Ce(OH)3、Ce2(C2O43、Ce(COOH)(C2O4)、CeOHCO3·1/2H2O混合物相,是由10~20nm小颗粒组装而成的分级结构,探索了可能的反应机理和生长机理。对煅烧后保持原貌的产品考察其CO催化氧化性能,结果显示空心棱柱状起活快、完全转化温度低,催化效果最好。以CeCl3为铈源,氨水为沉淀剂,乙二醇和水为混合溶剂,在CeCl3浓度为0.03~0.06mol/L、CeCl3与NH3的摩尔比为1:5条件下,通过改变乙二醇和水的体积比,获得了长径比可调的准一维铈基纳米结构,XRD表征显示这些准一维铈基纳米结构为Ce(OH)3和CeO2物相,探索了可能的生长机理,对煅烧后的产品进行了CO催化氧化和紫外吸收性能测试。以CeCl3为铈源,氨水为沉淀剂,乙二醇和水为混合溶剂,在CeCl3浓度为0.03mol/L、CeCl3与NH3的摩尔比为1:1,V乙二醇/V体积比5:1条件下,制备了梭形铈基纳米结构,该梭形铈基纳米结构为CeO2、Ce(OH)3、Ce2(C2O43、Ce(COOH)(C2O4)、CeOHCO3·1/2H2O混合物相,通过调节PVP的浓度可实现其厚薄的调节。对煅烧后的产品进行了CO催化氧化和紫外吸收性能测试。
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