【摘 要】
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本论文设计合成了一系列含大位阻氮杂环卡宾配体的混配型镍(Ⅱ)配合物,并对它们进行了全面的表征。与此同时,考察了上述配合物在氯代芳烃、萘甲醚和苄基型氯代烃还原交叉偶联
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本论文设计合成了一系列含大位阻氮杂环卡宾配体的混配型镍(Ⅱ)配合物,并对它们进行了全面的表征。与此同时,考察了上述配合物在氯代芳烃、萘甲醚和苄基型氯代烃还原交叉偶联反应中的催化性能。1、通过Ni(PPh3)2X2(X=Br,Cl)与等摩尔量的氮杂环卡宾(NHC)配体的反应合成了含大位阻氮杂环卡宾配体的混配型镍(Ⅱ)配合物1-5,以配合物1、3-5和Ni(SIMes)[P(OEt)3]Br2为原料和等摩尔量的三环己基膦配体反应合成了镍配合物6-8。所有镍(Ⅱ)配合物在室温下都是固体粉末,对空气不敏感,它们都通过了元素分析和核磁的表征,其中配合物1和8还通过了 X-ray单晶衍射确定了结构。2、考察了混配型镍(Ⅱ)配合物1-3在氯代芳烃和苄基型氯代烃还原交叉偶联反应中的催化性能,发现这些配合物具有明显的氮杂环卡宾配体和三苯基膦配体之间的协同效应,并且氮杂环卡宾配体空间位阻的增加可以显著影响配合物的催化性能,配合物1是目前这类反应中活性最高的镍催化剂。另外,初步研究发现氮杂环卡宾配体上氧原子的引入有望进一步提高镍(Ⅱ)配合物的催化活性。3、考察了混配型镍(Ⅱ)配合物6-8在萘甲醚和苄基型氯代烃还原交叉偶联反应中的催化性能,发现配合物中三环己基膦配体的引入是有利于碳-氧键的活化的,但是大位阻的氮杂环卡宾配体是对反应不利的。其中,配合物8和Ni(I’Bu)(PCy3)Br2可以有效催化萘甲醚和苄基型氯代烃的还原交叉偶联反应。
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