多孔碳非贵金属复合材料在电催化氧还原和锂硫电池中的应用研究

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化石燃料的大量使用已经给人类带来了酸雨、雾霾等严重的环境问题,燃料电池作为一种清洁能源,其商业化被认为是缓解当前此类问题的有效途径之一。然而作为燃料电池阴极氧还原催化剂的铂,由于其资源匮乏,价格昂贵,已经严重制约了它们的大规模商业化。因此开发新型的非贵金属氧还原催化剂一直是学术界关注的热点。多孔碳基于其高的比表面积,在分子筛、催化剂载体、多孔电极等领域已经发挥了重要的作用。因此,开发具有丰富活性点、优良电子、离子及反应物质传导能力的多孔碳或许将是获得高活性氧还原电催化剂的一种有效途径。目前,杂原子掺杂碳材料作为氧还原催化剂已经展现了良好的应用前景。本论文采用一种方便、经济、可批量生产的方法制备出了一种新颖的硫氮双掺杂三维多级孔结构泡沫碳(S-N-CF)。实验结果表明这种三维多级孔泡沫碳比商业铂碳具有更好的活性、稳定性及抗甲醇中毒性。这种优良的性能可能源自各方面的协同效应,包括:高含量的硫氮杂原子掺杂量所提供的丰富活性位点;多级孔结构所提供的通畅的反应物运输通道以及三维连续网络所保证的稳定的电子传递效率。此外,为开发三维多级孔泡沫碳的潜在价值,本文尝试了将其应用于锂硫电池研究。泡沫碳导电的多孔网络将硫纳米填料紧紧限制在它的孔道内生长,为绝缘性的硫提供了必要的电子接触。实验证明多级孔泡沫碳-硫复合材料作为锂硫电池正极材料性能良好。另外,通过喷雾热解法一步合成出了一种新型多孔性复合材料C-N-Al2O3-Ni,经过电化学测试表明该多元非贵金属复合碳材料在电催化氧还原方面具有比铂碳更好的稳定性及抗甲醇抗毒性,而且其制备工艺简单,成本低廉,适合于大规模工业化生产。
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