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本文研究了Sr位替代氧化物Sr2-xOdxFeMoO6的正电子湮没、输运特性,及掺杂所引起的结构和性质的变化。
采用传统固相反应法制备了系列氧化物Sr2-xGdxFeMoO6(x=0,0.05,0.1,0.15,0.2,0.25)样品,利用X射线衍射对样品进行了检测,在整个替代范围内,样品单相性很好,没有杂相出现,说明了钆离子完全进入了晶格内部,钆离子对Sr位的取代是有效的。Sr2FeMoO6属于典型的双钙钛矿型A2BBO6结构,其中Fe、Mo分别有序地占据B、B位置,呈NaCl型结构相间排列,但由于制作工艺、烧结温度及掺杂的影响,不可避免地存在反位缺陷,反位缺陷是影响材料特性的重要因素。
利用正电子湮没技术对系列样品进行正电子寿命谱测量,由两寿命谱模型计算出样品的平均寿命和平均电子浓度。结果表明:当掺杂量x=0.05,0.1,0.15,0.2时,样品的长寿命、短寿命、平均寿命随Gd掺杂量的增加增大,当掺杂量x=0.25时,这些参量的值较掺杂量x=0.2时有所减小,而电子密度随掺杂量的增加先减小后增加,这可能是由Gd掺杂使样品缺陷尺寸发生变化所导致的。光掺杂时,总体上看,系列样品的平均寿命随掺杂量的增加而减小,这表明光掺杂使样品内的平均缺陷尺寸变小,电子结构趋于有序化。正电子寿命谱参数对光掺杂量十分敏感,通过光掺杂能有效改变样品的缺陷尺寸和平均电子密度,进而影响样品的输运特性。
对样品电阻率测量的研究发现,影响电输运性质的因素主要有以下三个:首先,由于反位缺陷的存在,化合物中可能存在微量孤立分布的GdFeO3和GdMoO3团簇,由于GdFeO3和GdMoO3团簇具有金属性,因此它的存在会导致化合物电阻率的降低。第二,反位缺陷浓度的提高增大了载流子散射,从而导致了载流子局域化,提高了化合物的电阻率。第三,阳离子掺杂使化合物缺陷尺寸发生变化,较大尺寸的缺陷更易使载流子局域化,提高化合物的电阻率。