钙钛锆石陶瓷固化体的制备与微结构研究

来源 :广东工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jjjjjj8610
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
由于高放射性核废物中的锕系核素(例如镎)具有放射性强、半衰期长和毒性高等特点,开发出高可靠性的陶瓷固化体是核废物处理领域所面临的关键问题之一。钙钛锆石陶瓷(Ca Zr Ti2O7)由于具有良好的耐辐照和抗浸出性能而被广泛关注,然而对于钙钛锆石陶瓷的新型制备方法和钙钛锆石固化体用于固化镎的研究都未被报道。本论文首先以钛酸钙(Ca Ti O3)、二氧化钛(Ti O2)和二氧化锆(Zr O2)为原料,通过传统常压烧结法、放电等离子烧结法和微波烧结法分别制备钙钛锆石陶瓷固化体,对比研究了烧结方法对物相进程、目标相产率、晶体结构、致密化程度和显微结构等影响。然后使用传统常压烧结法制备了钙钛锆石陶瓷以用于固化镨(Pr,镎的模拟核素),讨论了钙钛锆石用于固化镎核素的制备条件、包容量和晶体结构等。具体研究内容及结果如下:首先,开展了传统常压烧结法在空气气氛下用于制备钙钛锆石陶瓷的研究,采用传统常压烧结法在1000℃至1450℃的温度范围考察钙钛锆石陶瓷的物相和形貌演化。结果表明,Ca Ti O3、Ti O2和Zr O2原料的固相反应于1000℃开始发生,直接形成钙钛锆石目标相,反应于1300℃基本完成。提升烧结温度有助于致密化进程,在1450℃保温10 h的条件下可获得致密度为98.61%的钙钛锆石陶瓷,微观形貌显示陶瓷的晶粒平均尺寸为13.75μm,产率可达98.90 wt.%。钙钛锆石产物的晶体结构为单斜结构(空间群为C2/c)。传统常压烧结法整体工艺较简单,空气气氛可抑制浸出性能差的钙钛矿杂质的生成。然后,开展了使用放电等离子烧结法制备钙钛锆石陶瓷的研究,考察了放电等离子烧结方法于真空气氛在1000℃至1300℃加热对钙钛锆石的反应温度、物相进程和微观形貌等的影响。结果表明,放电等离子烧结法可以快速制备高致密细晶的钙钛锆石陶瓷固化体,前驱体于1000℃开始发生反应,固相反应在1300℃保温10 min即可完成,反应原理与传统常压烧结法一致;钙钛锆石产物的晶体结构为单斜结构(空间群为C2/c);所得样品致密度可达99.41%,粒径大小可达2.44μm。由于放电等离子法在烧结过程中富含还原气氛,钙钛矿杂质的含量为3.38 wt.%,推测还原气氛导致了Ti的还原进而促进钙钛矿杂质生成。接着,探索了微波烧结法用于制备钙钛锆石陶瓷的可行性,考察了微波烧结的烧结温度和保温时间对钙钛锆石的产率和形貌均匀性等的影响。结果表明,由于钙钛锆石对微波的吸收性较差,微观形貌表明钙钛锆石存在局部反应不均匀和致密化不均匀等问题,烧结过程中反应温度和保温时间的增加会提高钙钛锆石的产率和均匀性。微波烧结法可以在空气气氛下实现钙钛锆石的快速制备,于1400℃保温10 min的条件下即可合成产率为99.19 wt.%的钙钛锆石陶瓷,反应原理与传统常压烧结法一致;钙钛锆石产物的晶体结构为单斜结构,致密度较低(相对密度为93.58%)。最后,经三种烧结工艺综合对比,由于放电等离子烧结法和微波烧结法分别存在钙钛矿杂质和致密性差的缺点,选择传统常压烧结法制备固化Pr的钙钛锆石陶瓷,讨论了钙钛锆石用于固化Pr的包容量和配方优化。以Ca Ti O3、Ti O2、Zr O2、Al2O3、Pr6O11为原料,采用传统常压烧结法于1350℃保温20 h制备Ca1-xPrxZr Ti2-5x/3Al5x/3O7(0.05≤x≤0.20)钙钛锆石陶瓷,产物主相均为单斜结构的Ca Zr Ti2O7,但钙钛矿杂质相含量随着Pr含量的增加而增加。为了消除钙钛矿杂质,在x=0.20的样品中添加6 wt.%的Zr O2和Ti O2可合成出近纯相的钙钛锆石陶瓷。钙钛锆石固化体的致密度为95.05%,Pr等离子在微观结构中分布均匀。钙钛锆石陶瓷对Pr的包容量可高达7.03 wt.%。产物中Pr的价态在物相相演化过程中保持一致,与原Pr6O11的价态接近。
其他文献
城市道路交通繁忙,市政车辆荷载引发的交通振动与噪音污染问题日渐凸显,引起人体的身心健康问题,因此,对市政道路进行隔振降噪研究十分必要。参考轨道交通中浮置板隔振道床技术,采用钢弹簧浮置板隔振道路,在市政交通领域是一个重大创新。本文以广州市番禺区万惠一路的浮置板减振道路为研究对象,采用Ansys有限元软件,建立了浮置板道路长度、宽度、钢弹簧刚度和隔振器支承间距等不同参数组合下的钢弹簧浮置板的三维有限元
目前电动汽车的发展在我国获得了大力推广,正处于迅速发展的时期。电池管理系统作为电动汽车的动力源的管家,主要负责对电动汽车的动力电池组进行检测管理,保证电动汽车能够获得稳定的动力输出和安全的行驶过程。本文首先对锂电池的工作特性进行了研究,接着结合锂电池的工作特性对电池管理系统的功能及其实现方法还有电池管理系统拓扑结构进行了详细的探讨,为电池管理系统的设计提供理论支持。然后针对电池管理系统中的热点研究
由于失能老人身体机能逐渐衰退甚至丧失,生活状态会与之前形成较大反差,从而导致心理方面的问题。目前国内社区针对失能老人医疗和生活方面的服务发展十分迅速,但心理健康方向的服务却呈现出低靡的状态。在此社会背景下,本文以服务接触为理论切入,聚焦需求强度较大的“上门陪聊”服务,并通过设计改变服务现状。在理论研究阶段,通过对服务接触相关理论的查询,梳理其定义的发展历程、与触点的辨析、四种服务接触模型、与“顾客
在后摩尔时代,以晶圆级倒装芯片直接封装为代表的先进芯片封装技术不断发展,以应对电子产品小型化、薄型化和三维集成化的变革趋势。最新工艺表明,LED芯片焊球的最小直径仅为10μm左右,焊距103/mm2,这就对倒装芯片垂直互连过程中键合压力的精度(≤±5N)和定位精度(≤±500nm)提出了极其严格的要求。否则,芯片焊球与基板之间的结合力过大或过小都会导致芯片产生冲击裂纹、虚焊
21世纪是世界经济高速发展和科学力量大力加强的时代,物质生活日益丰富,但随着现代生活节奏的不断加快以及人们生活压力的增加,我国人民的整体身体素质水平也同时呈现出了下降趋势,人民对于提升身体素质水平的诉求不断提高。在“全民健身”战略和移动互联网技术兴起的背景下,移动健身应用顺应时代需求呈现在公众视野,但同时也面临着市场同质化竞争激烈的问题。人具有社交需求,因此基于以上研究背景,本文将以突出移动健身应
在微电子制造领域,垂直运动平台具有广泛的应用场景。随着白光干涉扫描等精密技术的发展,对垂直运动平台也提出了大行程高精度的定位要求,而传统的单驱平台难以同时满足大行程和高精度的要求。本文针对宏微垂直运动平台的高精度定位问题,开展宏微控制算法、宏微协同控制策略以及误差补偿研究,提出基于边界层超螺旋算法的直线电机宏动台控制,设计宏微复合定位和复合步进策略;同时,对垂直平台的位移转换误差进行位置补偿以及在
作为交流伺服驱动系统的典型执行元件,永磁同步电机拥有许多其他电机所没有的优势,比如体积小、结构简单可靠、控制性能好,因此在各个领域都得到了广泛应用,高性能的永磁同步电机伺服驱动系统也随之成为研究热点。目前,伺服驱动器有以单芯片MCU、DSP作为控制核心,或以ARM+FPGA、DSP+FPGA作为核心的多芯片方案,后者结合了FPGA配置灵活、并行执行、实时性高以及微处理器驱动丰富、开发难度低的优点,
电子税务系统有效解决传统线下办税耗时长、效率低等问题,但同时受到了办税业务本身复杂性的影响,电子税务系统存在操作复杂、难以理解等问题。为解决这一问题,本文提出了一种智能语音交互技术并将其应用于面向电子税务的语音交互式增强现实(Augmented Reality,简称AR,下同)操作指引系统中。智能语音交互技术主要涉及知识库的构建、语义分析、意图判断等多方面的内容。为此,本文针对办税业务这一领域,着
人与物体交互关系检测是计算机视觉领域的重要研究方向之一,是使机器人更深入地理解物理世界的重要一步。不同于物体检测、人体姿态检测、场景分割这些只对场景中物体进行独立检测分割的视觉任务,人与物体交互关系检测是进一步推断出场景中某人与某物体之间可能存在的交互关系,具体就是要在定位存在交互关系的人以及物体的同时推断出其交互动作类别。人与物体交互关系检测在人机交互、服务机器人、视频安全监控等多个领域有重要研
电动助力转向(Electronic Power Steering,EPS)系统由于其经济性、环保性以及助力可调节性等优势,已经取代传统的液压助力和机械助力转向系统,成为了乘用车转向助力系统的首选方案。目前,乘用车广泛使用管柱式电动助力转向(Column-type Electronic Power Steering,CEPS)系统,但是由于人们生活水平的提高,人们越来越关注车辆的转向感受,CEPS系