基于二维纳米材料的时间分辨荧光传感平台的构建

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自石墨烯问世以来,二维纳米材料就一直被广泛关注,多种二维纳米材料被开发出来,其应用也得到了空前的发展。二维材料的出现不仅仅为光学、电学、力学等领域的研究打开了新的窗口,也为生化分析提供了新的契机。近年来在我国南方多个地区多次大面积爆发蓝藻,导致饮用水源被严重污染。其中,以微囊藻毒素MC-LR的毒性最大。微囊藻毒素(Microcystin,MCs)是一类由蓝藻释放的具有生物活性的环状七肽肝毒素,分布最为广泛,且具有特别高的稳定性。鉴于此,世界卫生组织(WHO)规定生活饮用水中MC-LR的含量要小于1.0μg/L。因此,发展一种快速、高灵敏度和低检测限的分析方法对于改善环境质量、维持生态平衡与保证人类健康来说意义重大。针对这一问题,本论文第二章的研究中利用稀土荧光配合物BHHBCB-Eu3+作为标记物,结合二维二硫化钨纳米片对荧光的猝灭性能,建立了一种可用于MC-LR高灵敏度定量检测的均相时间分辨荧光免疫分析新方法。与传统检测方法相比,新方法可在均相溶液中进行,耗时短、无分离洗涤步骤,且无需对抗体或抗原进行固定。同时,该方法具有线性范围宽、精密度和准确度好,选择性高等优点。利用空白样品信号强度标准偏差的三倍计算得到的检测下限为0.3μg/L,满足世界卫生组织(WHO)对饮用水中MC-LR临界指标的测定要求。此外,本论文第三章对二维纳米材料在生物传感方面的应用做了进一步探究,将稀土荧光配合物BHHBB-Eu3+作为信号报告分子,MnO2纳米片作为荧光猝灭平台与磁共振信号产生的前体,构建了时间分辨荧光/磁共振成像双模式探针法用于还原型谷胱甘肽(GSH)的定量测定。研究中首先制备了水分散性良好的MnO2纳米片,将其与稀土荧光配合物BHHBB-Eu3+溶液混合,二者形成复合物,通过能量转移荧光被猝灭。在GSH存在下,MnO2被还原为Mn2+,溶液的荧光信号得以恢复,同时还可以检测到Mn2+的磁共振信号,整个流程只需10 min。结果显示,该方法可选择性的检测GSH,响应速度非常快,在一定范围内线性关系良好,可实现对溶液中GSH的荧光与磁共振双模式测定。该方法同时发挥了时间分辨荧光测定法具有灵敏度高、无背景荧光干扰的优势及磁共振成像测定法具有空间分辨率高和穿透性深的优势,为活体样品中GSH的荧光/磁共振双模式检测提供了一个很好的平台。
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